Analysis of the R₂ Absorption Structures in LiF, KCl, and KBr

Abstract

Starting from the linear and quadratic electron-phonon coupling for defects in crystals, a method is described to obtain the one-and multiphonon contributions to the optical absorption structure for the case of intermediate coupling strength. It is based on the explicit knowledge of the absorption shapes of the zero-phonon line and the vibrational sideband, which have to be measured with high spectral resolution as function of temperature. The analysis is performed for the R, transition of the R-centre in Lip, KCl, and KBr. The peaks of the spectral density of coupled modes resulting from the analysis are compared with characteristic phonon energies at the Brillouin zone boundary and to results of circular dichroism measurements of the R, band. The linear coupling coefficient S is obtained a) from the Fourier transform of the one-phonon absorption spectrum, b) from the ratio of the integrated absorption of the zero-phonon line and the total band, and c) from a calculation using the density of states obtained by the sideband analysis. Taking into account the quadratic coupling, from the spectral density of coupled modes both thermal shift and broadening of the R, zero-phonon line are predicted and prove to be in good agreement with the experimental data. A static contribution to the line shift as well as a residual line width a t low temperature thereby have been taken into account.Ausgehend von der Theorie der linearen und quadratischen Elektron-Phonon-Kopplung wird fur mittelstark gekoppelte Storstellen in Kristallen eine Methode zur Bestimmung des Ein-und Mehrphononanteils an der gesamten optischen Absorptionsstruktur beschrieben. Sie beruht auf der expliziten Kenntnis der Absorptionsgestalt der Nullphononen-Linie und der Gesamtabsorption, die mit hoher spektraler Auflosung als Funktion der Temperatur gemessen werden mussen, und wird auf das Beispiel des strukturierten R,-Ubergangs des R-Zentrums in LiF, KCl und KBr angewendet. Die Maxima der aus der Analyse folgenden Zustandsdichte der ankoppelnden Phononen werden mit den Grenzenergien charakteristischer Phononen in der Brillouiuzone des ungestorten Kristalls und mit Egebnissen von Messungen des Zirkulardichroismus der R,-Absorption verglichen. Der lineare Kopplungskoeffizient S wird a) aus der Fouriertransformierten des Einphonon-Absorptionsspektrums, b) aus dem Verhaltnis der integrierten Absorption von Nullphononen-Linie und Gesamtbande und c) mit Hilfe der sich aus der Analyse der Seitenbande ergebenden effektiven Zustandsdichte bestimmt. Unter Berucksichtigung der quadratischen Kopplung werden die thermische Verschiebung und Verbreiterung der Nullphononen-Linie aus der spektralen Zustandsdichte der ankoppelnden Phononen berechnet und mit den entsprechenden experimentellen Daten verglichen. Dabei werden ein statischer Anteil an der Linienverschiebung und eine inhomogene Linienverbreiterung berucksichtigt.