Ba5[CrN4]N wird durch Umsetzung von Mischungen aus Li3N, Ba3N2 und CrN/Cr2N (1 : 1) im molaren Verhältnis Li: Ba: Cr = 3 : 5 : 1 bei 700°C im Tantaltiegel unter strömendem Sticksktoff (1 atm) dargestellt. Die Reaktionszeit beträgt 48 h. Nach Abkühlen auf Raumtemperatur (60°C/h) liegt die ternäre Phase in Form schwarz‐glänzender Kristalle mit plattigem Habitus vor (monoklin, C2/m; a = 1054,0(2) pm, b = 1170,9(3) pm, c = 937,7(2) pm, b̃ = 110,79(2)°; Z = 4). Die Kristallstruktur enthält isolierte komplexe Anionen [CrVN4]7− mit nahezu idealer Tetraedersymmetrie (CrN [pm]: 2 × 175,3(4), 2 × 175,8(5); NCrN [°]: 106,8(2), 109,5(2), 2 × 109,9(2), 2 × 110,3(2)). Die Koordinationssphäre der terminalen Nitrid‐Funktionen der komplexen Anionen wird durch je fünf benachbarte Ba‐Ionen zu verzerrten CrBa5‐Oktaedern vervollständigt. Je zwei dieser Oktaeder sind über gemeinsame CrBa2‐Flächen zu dimeren Einheiten verknüpft, die über gemeinsame CrBa‐Kanten zu tetrameren Oktaedergruppierungen kondensiert sind. Die in der Kristallstruktur von Ba5[CrN4]N zusätzlich enthaltenen, isolierten Nitridionen sind oktaedrisch von Barium umgeben.
Das Vorliegen eines d1‐Systems (Cr(V)) wird durch Messungen der magnetischen Suszeptibilität belegt.
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