Recebido em 3/2/03; aceito em 19/9/03 CATALYTIC DECOMPOSITION OF NITROGEN OXIDES. Contaminant gases in the atmosphere constitute an important problem to be solved in the world. The NOx gases produced as a consequence of engine high temperatures are deleterious to environment and human health, as they promote acid rain and can act in the same way as freons in the destruction of the ozone layer in the stratosphere. In this review, three way and selective reduction catalysts for decomposition of these contaminant gases are described. Details about conditions and problems, such as catalyst poisoning, and the search for new catalysts are shown.Keywords: NO x ; NO selective reduction; three-way catalyst. INTRODUÇÃOO ar, tal como a água e o solo, é um recurso indispensável na Terra. Através de ciclos naturais, seus constituintes são consumidos ou reciclados. A atmosfera tem assim, uma certa capacidade depuradora que, em condições naturais, garante a eliminação dos materiais nela descarregados pelos seres vivos.O desequilíbrio deste sistema natural autoregulado conduz à acumulação na atmosfera de substâncias nocivas à vida, fazendo nascer a necessidade de uma ação de prevenção ou de saneamento artificial que, conforme o caso, seja capaz de assegurar a manutenção da qualidade do ar.Os óxidos de nitrogênio (NO x ) provêm de fontes naturais, tais como atividade vulcânica, queima de biomassa (fundamentalmente queima de florestas provocada por fontes naturais) e atividade bacteriana. Porém, o tráfego automobilístico, assim como a combustão em caldeiras e fornos, constituem as principais fontes de formação destes óxidos, que são considerados importantes contaminantes ambientais, devido à sua participação na chuva ácida, responsável pela destruição das florestas, assim como no "smog" fotoquímico, que é intensamente irritante aos olhos e às mucosas 1 . As emissões de NO x no mundo são de 10 milhões de toneladas por ano, provenientes de fontes naturais (1 milhão nos Estados Unidos) e 40 milhões de toneladas por ano, de fontes antropogênicas (6 milhões nos Estados Unidos) oriundas principalmente dos processos de combustão, tais como as emissões automotivas 2 . Os catalisadores são necessários para a decomposição desses gases contaminantes. Os catalisadores chamados de três vias permitem o controle da emissão de NO x dos motores de gasolina convencionais, sempre que a relação ar/combustível seja mantida perto da estequiométrica. Esses catalisadores são formados por um suporte, geralmente alumina modificada com promotores como o óxido de cério, zircônia e com cério/zircônia, e metais de transição, sendo os mais utilizados Pt e Rh. A alumina, por sua vez, é suportada sobre um monolito cerâmico, geralmente de cordierita 3 .A eliminação de NO x em condições oxidantes, que ocorre nos processos de combustão em caldeiras e fornos, assim como nos motores de queima pobre ("lean-burn engines") e motores a diesel, não é efetiva utilizando catalisadores de três vias. Normalmente, é utilizado um sistema de redução catalítica seletiva com catal...
REACTIONS. Aluminum oxide was dispersed on a commercial silica gel surface, using successive grafting reactions. The reaction products were characterized by N 2 adsorption-desorption isotherms, scanning electron microscopy and infrared spectroscopy. The progressive incorporation of aluminum, up to 5.5% (w/w), does not produce agglomeration of alumina, since changes in the original pore size distribution of the silica matrix were not observed. The aluminum oxide covers homogeneously the silica surface.Keywords: grafting; atomic dispersion, surface synthesis. INTRODUÇÃOO suporte inorgânico é um aspecto importante a ser considerado no processo de preparação de um catalisador heterogêneo. Além das características físicas como porosidade e rigidez estrutural, o suporte também pode contribuir para a estabilização e prevenção de sinterização das espécies cataliticamente ativas, que se encontram dispersas em sua superfície. Dentre os suportes inorgânicos mais utilizados em catálise heterogênea tem-se a alumina e a sílica [1][2][3][4] . As sílicas também têm sido usadas na sua forma modificada. Nesse caso, a modificação química da superfície pode ser feita com outros óxidos inorgânicos 3-5 , ou então, com grupos orgânicos quelantes que podem imobilizar um catalisador metálico na forma de um complexo 6,7 . Uma das formas de se modificar a superfície de sílicas com outros óxidos inorgânicos é através do uso de reações de enxerto. Com esse método de síntese é possível combinar as características desejáveis das sílicas comercialmente disponíveis, como área superficial, porosidade e granulometria, com a funcionalidade quí-mica da superfície dos outros óxidos [8][9][10] . Portanto, as propriedades físicas originais da matriz sílica não devem ser profundamente alteradas, visto que se admite que as reações de enxerto devem produzir monocamadas de óxido disperso, isto é, filmes bidimensionais dos óxidos enxertados na superfície da sílica.A modificação química da superfície de sílica pelo método enxerto pode ser descrita, de maneira simplificada, através de duas reações: i) reação dos grupos silanóis da superfície da sílica com o reagente precursor do óxido metálico a ser enxertado, que pode ser um alcóxido ou haleto. Em geral, os alcóxidos são preferidos pois embora menos reativos, não deixam resíduos de haletos no catalisador que possam resultar em efeitos inibidores dos processos catalíticos 11 e b) reação de hidrólise do alcóxido imobilizado. Para o caso de óxido de alumínio disperso sobre sílica, as reações de enxerto estão representadas pelas Equações 1 e 2. n ≡SiOH + Al (OR) 3 → (≡SiO) n Al (OR) 3-n + nROH(1)onde R representa um grupo orgânico, geralmente etil, metil ou isopropil.A modificação da sílica, através de reações de enxerto com vários óxidos inorgânicos, tem sido extensivamente utilizada na obtenção de novos materiais com propriedades adsorventes 12,13 , sensores eletroquímicos 14,15 e catalisadores 4,16,17 . Em geral, os óxi-dos de alumínio, titânio e zircônio, enxertados na superfície da sílica, aumentam a acide...
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