We developed nanostructured gradient wrinkle surfaces to establish a one-step screening process towards optimal assembly of soft and hard colloidal particles (microgel systems and silica particles). Thereby, we simplify studies on the influence of wrinkle dimensions (wavelength, amplitude) on particle properties and their alignment. In a combinatorial experiment, we optimize particle assembly regarding the ratio of particle diameter vs. wrinkle wavelength and packing density and point out differences between soft and hard particles. The preparation of wrinkle gradients in oxidized top layers on elastic poly(dimethylsiloxane) (PDMS) substrates is based on a controlled wrinkling approach. Partial shielding of the substrate during plasma oxidation is crucial to obtain two-dimensional gradients with amplitudes ranging from 7 to 230 nm and wavelengths between 250 and 900 nm.
Catalytic processes for biomass conversion are currently gaining renewed importance as potential alternatives to petrochemical counterparts. The metal-catalyzed hydrogenolysis of cellulose and sugars presents an interesting approach for the synthesis of fuels and polyols. This chapter covers the historical development of the hydrogenolysis of cellulose, discusses the mechanistic understanding of the reaction and highlights recent advances concerning catalyst development and process optimization. More specifically, the hydrolysis of cellulose and the degradation of glucose in aqueous medium as well as the role of the hydrogenation/hydrogenolysis catalyst are discussed to provide an insight into factors governing product distribution. Studies focusing on cellobiose as a model compound of cellulose are covered. Finally, an overview of recently developed catalyst systems based on noble and base metals in neutral and acidic aqueous medium is given. These studies confirm that the hydrogenolysis of cellulose is a highly versatile reaction allowing for optimization of the product distribution either towards hexitols or towards shorter-chain polyols, such as ethylene and propylene glycol.
Mithilfe periodischer Strukturen lassen sich die Eigenschaften einer Oberfläche vielfältig verändern, dabei hängt es stark von der Art der Strukturen ab, welche Eigenschaften die Materialoberfläche annimmt. In dieser Arbeit geht es um die Erzeugung von periodischen Strukturen auf Metalloberflächen mit Hilfe von Ultrakurzpulslasern. Dabei werden sowohl deterministische Strukturen durch Überlagerung miteinander interferierender Strahlen, wie auch Rippelstrukturen (eng. Laser-induced periodic surface structures, LIPSS) durch eine einfache Bestrahlung, generiert. Im Folgenden wird auf beide Methoden eingegangen und die Eigenschaften der jeweils erzeugten Strukturen untersucht. Dabei werden externe Parameter wie die Wellenlänge des Lichts, die Pulsdauer, die Energieverteilung, als auch das Umgebungsmedium variiert und die Veränderungen der Strukturen untersucht. Zusätzlich werden die Ergebnisse mit Simulationen verglichen, um die zugrundeliegenden Prozesse der Strukturierung besser zu verstehen. Unter festen und flüssigen transparenten Deckschichten unterschiedlicher Dicke wurden Strukturen auf Gold durch Zweistrahlinterferenz erzeugt. Dabei wurde ein Femtound ein Pikosekundenlaser verwendet. Es zeigt sich, dass Strukturen unter einer transparenten Deckschicht eine geringere Höhe der Strukturen und weniger Debris aufweisen. Für den Femtosekunden-Puls unter flüssiger Deckschicht zeigte sich eine inhomogene Strukturverteilung, was auf die Entstehung einer Druckblase in der Deckschicht zurückgeführt werden kann, die die entstehenden Strukturen nach unten und zur Seite. Bei Pikosekunden-Pulsen und bei fester Deckschicht bildeten sich homogene Strukturen. Ebenfalls wurden mit Femtosekunden-Pulsen unterschiedlicher Wellenlänge (UV, grün, IR) Rippelstrukturen auf Gold erzeugt, auch hier mit und ohne transparente Deckschicht. Es zeigt sich, dass die Eigenschaften der erzeugten Strukturen gut mit der Plasmonentheorie erklärbar sind, was einen weiteren Hinweis dafür liefert, dass LIPSS als Ergebnis einer Interferenz zwischen SPP und dem einfallenden Licht entstehen. Außerdem wird eine Methode vorgestellt, um die Höhenverteilung der Strukturen zu verändern.
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