We present a computational screening study of ternary metal borohydrides for reversible hydrogen storage based on density functional theory. We investigate the stability and decomposition of alloys containing 1 alkali metal atom, Li, Na, or K ͑M 1 ͒; and 1 alkali, alkaline earth or 3d / 4d transition metal atom ͑M 2 ͒ plus two to five ͑BH 4 ͒ − groups, i.e., M 1 M 2 ͑BH 4 ͒ 2-5 , using a number of model structures with trigonal, tetrahedral, octahedral, and free coordination of the metal borohydride complexes. Of the over 700 investigated structures, about 20 were predicted to form potentially stable alloys with promising decomposition energies. The M 1 ͑Al/ Mn/ Fe͒͑BH 4 ͒ 4 , ͑Li/ Na͒Zn͑BH 4 ͒ 3 , and ͑Na/ K͒͑Ni/ Co͒͑BH 4 ͒ 3 alloys are found to be the most promising, followed by selected M 1 ͑Nb/ Rh͒͑BH 4 ͒ 4 alloys.

The formation of one-dimensional carbon chains from graphene nanoribbons is investigated using ab initio molecular dynamics. We show under what conditions it is possible to obtain a linear atomic chain via pulling of the graphene nanoribbons. The presence of dimers composed of two-coordinated carbon atoms at the edge of the ribbons is necessary for the formation of the linear chains, otherwise there is simply the full rupture of the structure. The presence of Stone-Wales defects close to these dimers may lead to the formation of longer chains. The local atomic configuration of the suspended atoms indicates the formation of single and triple bonds, which is a characteristic of polyynes.PACS numbers: 81.07. Gf, 61.46.Km, 71.15.Pd Nanoelectronics continuously searches for low dimensional systems which can be used either as nanocontacts or nanoconductors. Metallic nanowires, for example, are widely studied because they can present quantum conductance and the capacity to produce atomic chains [1,2].Carbon based-systems, such as carbon nanotubes [3] and more recently graphene and its derivatives [4], are another class of materials which have attracted strong interest. They present interesting mechanical and electronic properties with great potential for applications in nanodevices. Useful properties, such as stability, flexibility, charge carriers linear dispersion and high mobility, spin injection with long relaxation times and correlation lengths could lead to applications in spintronics.The possibility to join in the same system the features of one-dimensional wires and the properties of carbon based materials is a very exciting one. The electronic and transport properties of one dimensional carbon systems have already been studied by some groups [5,6,7,8,9,10,11]. However, the lack of reliable and effective ways to produce 1D carbon chains have limited the studies of these systems. Recently, two groups[12, 13] employed a technique similar to the one used for the fabrication of metallic quantum wires [14] to obtain experimentally stable and rigid carbon atomic chains, which brought new attention to this subject and opened up a new avenue in the investigation of onedimensional carbon-based systems.Even though this recent experimental work obtained these chains via removal of carbons atoms using the electron beam, one can envisage a situation where these chains could be obtained by stretching graphene nanoribbons [15,16]. In the present work we theoretically address this question. We perform room temperature ab initio molecular dynamics (AIMD) [17] to investigate the formation of linear atomic carbon chains from graphene nanoribbons. We elucidate the mechanism of formation of these chains and show under what conditions it is possible to form these wires.

We investigate, using ab initio molecular dynamics simulations, the effect of temperature on the stability of pure, C and H doped, atomically thin gold nanowires. We show how thermal fluctuations lead to local instabilities that result in the rupture of the nanowires, and how appropriate impurities may help to stabilize these wires. We also show that when light impurity atoms, such as hydrogen, are incorporated in the Au nanowires, quantum effects will affect the nuclear dynamical evolution.

No abstract

O entendimento e o controle das propriedades de materiais nanoestruturados em função do seu tamanho, forma e composição, por exemplo,é fundamental para o avanço da chamada nanotecnologia. Nanofios metálicos, em particular, são interessantes pois possibilitam a investigação de propriedades de sistemas com baixa dimensionalidade, além de serem considerados candidatos a elemento de interligação de unidades fundamentais de uma eletrônica no nível molecular. Efeitos de temperatura sobre o rompimento de nanofios monoatômicos de ouro puros e com impurezas de hidrogênio ou carbono foram investigados de modo sistemático, através da utilização do método de Dinâmica Molecular ab initio, na temperatura de 300 K. De acordo com a metodologia utilizada e as impurezas estudadas, os resultados mostraram que os sistemas são estáveis para longo tempo de simulação (20 ps) e que o hidrogênioé o candidato mais apropriado para explicar as distâncias Au-Au da ordem de 3.6Å que são observadas experimentalmente. Questões associadasà ruptura, tais como o entendimento do mecanismo físico envolvido no processo, o papel das flutuações térmicas e o efeito da presença de impureza, são discutidas com base em um modelo de triplas deátomos e de dados estatísticos obtidos de simulações de dinâmica molecular. A partir do modelo, a ruptura pôde ser entendida através de instabilidades observadas no perfil da superfície de energia potencial para ligações suficientemente estressadas. As flutuações térmicas seriam então as responsáveis por levar o tamanho das triplas para os valores instáveis. Este modelo foi capaz ainda de explicar fatos como a não observação de eventos de ruptura em ligações do tipo Au-X (X=H,C), e a probabilidade maior de um fio com impureza de H ou C romper na ligação Au-Au mais afastada da impureza. O estudo de efeitos de tempe-ratura foi estendido para 10 T 500 K. Nanofios com outros tamanhos de cadeia (3, 4 ou 6átomos), na temperatura de 300 K, também foram estudados. De forma geral, os resultados mostraram que a temperatura possui essencialmente o efeito de aumentar a amplitude das flutuações, não modificando os valores médios das distâncias interatômicas da cadeia. Um estudo estatístico das simulações permitiu ainda entender o comportamento destas flutuações, que escala com a raiz quadrada da temperatura do sistema. Um aspecto importante das simulações envolvendoátomos de hidrogênio refere-se a efeitos quânticos que estariam sendo negligenciados. De acordo com os resultados obtidos da dinâmica, o movimento vibracional transversal do H conferia ao sistema uma instabilidade que supostamente seria fruto de uma abordagem inapropriada, já que graus de liberdade clássicos estariam sendo excitados indevidamente. Foi proposto então uma metodologia onde o movimento vibracional do Hé substituído por um movimento "adiabático", de modo que ele se acomoda (quase) instantaneamente ao movimento mais lento do resto do sistema, através de seu posicionamento no mínimo do potencial local. Dentro desta perspectiva, esta metodologia seria mais reali...