Unravelling Contaminants in the Anthropocene Using Statistical Analysis of Liquid Chromatography–High-Resolution Mass Spectrometry Nontarget Screening Data Recorded in Lake Sediments

Abstract

The significant increase in traces of human activity in the environment worldwide provides evidence of the beginning of a new geological era, informally named the Anthropocene. The rate and variability of these human modifications at the local and global scale remain largely unknown, but new analytical methods such as high-resolution mass spectrometry (HRMS) can help to characterize chemical contamination. We therefore applied HRMS to investigate the contamination history of two lakes in Central Europe over the preceding 100 years. A hierarchical clustering analysis (HCA) of the collected time series data revealed more than 13 000 profiles of anthropogenic origin in both lakes, defining the beginning of large-scale human impacts during the 1950s. Our results show that the analysis of temporal patterns of nontarget contaminants is an effective method for characterizing the contamination pattern in the Anthropocene and an important step in prioritizing the identification of organic contaminants not yet successfully targeted by environmental regulation and pollution reduction initiatives. As proof of the concept, the success of the method was demonstrated with the identification of the pesticide imazalil, which probably originated from imported fruits. This new approach applicable to palaeoarchives can effectively be used to document the time and rate of change in contamination over time and provide additional information on the onset of the Anthropocene.

Patroon: Open Source Software Platform for Environmental Mass Spectrometry Based Non-target Screening

“…In patRoon, componentization (CMT) refers to consolidating different (grouped) features with a prescribed relationship, which is currently either based on (a) highly similar elution profiles (i.e. retention time and peak shape), which are hypothesized to originate from the same chemical compound (based on [53,59]), (b) participation in the same homologous series (based on [64]) or (c) the (normalized) intensity profiles across samples (based on [4,5,65]). Components obtained by approach (a) typically comprise adducts, isotopologues and in-source fragments, and the supported algorithms in patRoon annotate these using chemical rules.…”

“…Recent technological advancements in chromatography and high resolution MS (HRMS) allows detection and tentative identification of compounds without the prior need of standards [1]. This 'non-target' analysis (NTA) approach is increasingly adopted to perform simultaneous screening of up to thousands of chemicals in the environment, such as finding new CEC [1][2][3][4][5][6], identifying chemical transformation (by)products [7][8][9][10][11][12] and identification of toxicants in the environment [13][14][15][16].…”

From Prehistoric Predators to Current Emerging Contaminants: A History of Threats to Humanity

“…O aumento da sensibilidade do método provocou, por essa razão, uma maior preocupação com o tratamento das amostras, uma vez que a presença de espécies contaminantes, mesmo em baixíssimas concentrações, poderia afetar os resultados. 36,37 De acordo com Chiaia-Hernández et al, o aumento significativo dos vestígios de atividade humana no ambiente global parece evidenciar o início do antropoceno. Suas pesquisas corroboram a ideia de que o gradiente e a variabilidade das modificações humanas em escala glocal (global/local) ainda constituem desafios à ciência, mas que novos métodos analíticos, como a espectrometria de massa de alta resolução (HRMS), podem auxiliar na caracterização da contaminação química.…”

“…Suas pesquisas corroboram a ideia de que o gradiente e a variabilidade das modificações humanas em escala glocal (global/local) ainda constituem desafios à ciência, mas que novos métodos analíticos, como a espectrometria de massa de alta resolução (HRMS), podem auxiliar na caracterização da contaminação química. 37 Como se percebe, atualmente é possível obter cenários cada vez mais reais da contaminação por CE, cujos mecanismos de ação são complexos. Análises de agrupamento hierárquico (AGH) e de padrões temporais de contaminantes não-alvo (APTC), tais como as realizadas por Chiaia-Hernández et al, além de demonstrarem a presença de mais de 13000 perfis de origem antrópica em lagos europeus (comprovando a existência de impactos humanos em larga escala desde a década de 1950), confirmaram que a APCT é um método eficiente para caracterizar o padrão de contaminação no Antropoceno.…”

“…Análises de agrupamento hierárquico (AGH) e de padrões temporais de contaminantes não-alvo (APTC), tais como as realizadas por Chiaia-Hernández et al, além de demonstrarem a presença de mais de 13000 perfis de origem antrópica em lagos europeus (comprovando a existência de impactos humanos em larga escala desde a década de 1950), confirmaram que a APCT é um método eficiente para caracterizar o padrão de contaminação no Antropoceno. 37…”