Neste trabalho são apresentados resultados proveniente da aplicação da EspectroscopiaMössbauer na investigação de compostos carbonilferro contendo o ligante CS 2 , [Fe(CO) 2 (h 2 –CS 2)(PPh 3 ) 2 ] e [Fe(CO) 2 (h 2 –CS 2 ) {P(OPh) 3 } 2 ]. Nas sínteses dessas espécies, a utilização de TMNO(trimetilaminóxido) como agente descarbonilante mostrou-se bastante eficiente, superando aquelasdescritas na literatura que requerem inclusive preparação de compostos precursores. Os resultados deespectroscopia Mössbauer, juntamente com dados no IV e de RMN de 31 P, foram conclusivos naproposição da geometria octaédrica distorcida ao redor do átomo de ferro para ambos os compostosinvestigados.