Mapping the broadband circular dichroism of copolymer films with supramolecular chirality in time and space

Morgenroth, Marius; Scholz, Mirko; Cho, Min Ju; Choi, Dong Hoon; Oum, Kawon; Lenzer, Thomas

doi:10.1038/s41467-021-27886-1

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“…Ergänzende Informationen liefern Messungen der zirkular polarisierten Lumineszenz dieser Filme mit unserem vor Kurzem vorgestellten Aufbau für die CPL-Mikroskopie. [18] Hier kann man einen entsprechenden Dissymmetriefaktor g lum für CPL definieren [Gl. ( 2)], CPL-Mikroskopiebilder für die F8BT:3-Mischungen sind in Abbildung 3c und d dargestellt.…”

Section: Cd-und Cpl-mikroskopie Chiraler Dünnschichtenunclassified

“…[15,17] Wir adressieren offene Fragen zum Ursprung der starken induzierten chiralen Antwort in solchen Filmen, indem wir statische CD-und CPL-Mikroskopie mit beugungsbegrenzter Auflösung einsetzen. [18] Die CD-Mikroskopie liefert auch ein klares Bild des Einflusses der Filmdicke und der Auswirkung des Enantiomerenüberschusses des chiralen Additivs vom Helicen-Typ auf die chiralen Eigenschaften. Darüber hinaus wird die dynamische Antwort dieser besonderen Copolymerfilme auf der Femtosekunden-Zeitskala mit transienter Breitband-Circulardichroismus-Spektroskopie (TrCD) [18,19] und einem neu entwickelten Aufbau für transiente Messungen mittels zirkular polarisierter Lumineszenz (TrCPL) untersucht, welcher Pikosekunden-Zeitauflösung ermöglicht.…”

Section: Introductionunclassified

“…[18] Die CD-Mikroskopie liefert auch ein klares Bild des Einflusses der Filmdicke und der Auswirkung des Enantiomerenüberschusses des chiralen Additivs vom Helicen-Typ auf die chiralen Eigenschaften. Darüber hinaus wird die dynamische Antwort dieser besonderen Copolymerfilme auf der Femtosekunden-Zeitskala mit transienter Breitband-Circulardichroismus-Spektroskopie (TrCD) [18,19] und einem neu entwickelten Aufbau für transiente Messungen mittels zirkular polarisierter Lumineszenz (TrCPL) untersucht, welcher Pikosekunden-Zeitauflösung ermöglicht. Zusammen mit den Ergebnissen der statischen CD-und CPL-Mikroskopie unterstützen diese Experimente einen supramolekularen Ursprung der starken Chiralität in diesen Systemen.…”

Section: Introductionunclassified

“…Die Filme wurden mit unserem vor Kurzem entwickelten Aufbau für die CD-Mikroskopie untersucht. [18] Repräsentative Daten für F8BT-Filme, die die chiralen Additive vom Helicen-Typ (+)-2, (À )-2, (+)-3 und (À )-3 enthalten, sind in Abbildung 2a-d dargestellt. Die oberen Felder zeigen CD-Mikroskopbilder des Dissymmetriefaktors g abs , der als das CD-Signal definiert ist, das auf die optische Dichte für unpolarisiertes Licht normiert ist [Gl.…”

Section: Introductionunclassified

“…B. c-PFBT. [18] Eine Analyse der vollständigen Bilder, die etwa 175 000 Datenpunkte enthalten, zeigt, dass die g abs -Verteilungen gut durch Gauß-Funktionen (grüne Bereiche und gestrichelte rote Linien) beschrieben werden können. Die Absorptionsspektren für LCP-und RCP-Licht (schwarz und rot, integriert über das gesamte Sichtfeld) zeigen deutliche Unterschiede im Bereich der S 0 !…”

Section: Introductionunclassified

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Räumliche und zeitliche Kartierung effizienter chiraler Induktion durch helikale Additive in dünnen Copolymerfilmen

et al. 2022

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Wir beobachteten eine effiziente Induktion von Chiralität in dünnen Polyfluoren-Copolymer-Dünnschichten durch Mischen mit chiralen Additiven vom Helicen-Typ basierend auf dem Dibenzo[c,h]acridin-Motiv. Bilder, die mittels Circulardichroismus (CD)und zirkular polarisierter Lumineszenz (CPL)-Mikroskopie erhalten wurden, liefern Informationen zu den chiralen Anordnungen in den dünnen Schichten mit beugungsbegrenzter Auflösung. Das CD-Signal zeigt eine charakteristische Abhängigkeit von der Filmdicke, was für einen supramolekularen Ursprung der starken chiralen Antwort des Copolymers spricht. Insbesondere demonstrieren wir die Unterscheidung zwischen Filmen mit entgegengesetzter Chiralität auf Basis ihrer ultraschnellen transienten chiralen Antwort mit Hilfe von Femtosekunden-Breitband-CD-Spektroskopie und einem neu entwickelten Aufbau für die transiente CPL-Spektroskopie mit 28 ps Zeitauflösung. Eine systematische Variation des Enantiomeren-Überschusses des chiralen Additivs zeigt, dass das "Feldwebel und Soldaten"-Konzept und die "Mehrheitsregeln" nicht eingehalten werden.

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Section: Cd-und Cpl-mikroskopie Chiraler Dünnschichtenunclassified

Section: Introductionunclassified

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Räumliche und zeitliche Kartierung effizienter chiraler Induktion durch helikale Additive in dünnen Copolymerfilmen

et al. 2022

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Fundamentals, Advances, and Artifacts in Circularly Polarized Luminescence (CPL) Spectroscopy

Kitzmann,

Freudenthal,

Reponen

et al. 2023

Advanced Materials

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Objects are chiral when they cannot be superimposed with their mirror image. Materials can emit chiral light with an excess of right‐ or left‐handed circular polarization. This circularly polarized luminescence (CPL) is key to promising future applications, such as highly efficient displays, holography, sensing, enantiospecific discrimination, synthesis of drugs, quantum computing, and cryptography. Here, a practical guide to CPL spectroscopy is provided. First, the fundamentals of the technique are laid out and a detailed account of recent experimental advances to achieve highly sensitive and accurate measurements is given, including all corrections required to obtain reliable results. Then the most common artifacts and pitfalls are discussed, especially for the study of thin films, for example, based on molecules, polymers, or halide perovskites, as opposed to dilute solutions of emitters. To facilitate the adoption by others, custom operating software is made publicly available, equipping the reader with the tools needed for successful and accurate CPL determination.

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Clear Disclosure of Hierarchical Chirality Transfer Mechanism and Wide Full‐Color and White‐Light CPL Emissions with Both High g_lum and Intensity by TPE Helicates

et al. 2022

Advanced Optical Materials

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in 3D displaying, biological imaging, information processing and storing, asymmetric catalysis, and so on. [1][2][3][4][5][6][7] However, the two key indices for assessment of CPL performance, dissymmetric factor (g lum ), and quantum yield are still low. Especially the reported g lum value is generally between 10 −5 and 10 −2 , which is much smaller than theoretical value 2. Chirality transfer is a general strategy for enhancing dissymmetry in research of chiral materials such as chiral switches, chiral recognition agents, asymmetric catalysts, and so on. [8][9][10] For boosting the CPL g lum values of chiral fluorophores, chirality transfer and amplification are frequently exploited. [10][11][12][13][14] For example, chiral additives have been doped into achiral liquid crystals (LC) to induce chirality of LC [15] and significantly enhance the CPL signals [16] by chirality transfer from the chiral dopant to LC. The chiral dopants generally possess central and axial chirality, and contain some group such as long alkyl chains that are similar to those of LC molecule for increasing miscibility. [17][18][19][20][21] However, up to now helical chirality is not used in LC probably due to the molecular shape that is considered not to be compatible with that of LC molecules although of a large number of molecules with helical chirality such as helicenes. [22] By using the chiral additives, very impressive large CPL g lum value that is more than 1 can be obtained in LC, [20][21] but the fluorescence quantum yield is still low. Moreover, how the chirality is transferred to the achiral LC molecules is unknown considering that the disclosure of chirality transfer mechanism is still a challenge. [23][24] In some systems, transient CD and CPL spectra need to be used in demonstrating the chirality transfer. [25][26] Aggregation-induced emission (AIE) molecules are a new class of fluorophores that are especially suitable for using as solid emitter such as CPL active materials. [27][28][29][30][31][32][33] In a bunch of AIE molecules, tetraphenylethylene (TPE) and their derivatives are most extensively studied because of easy synthesis, facile modification, and stable AIE effect. [28,[33][34] After the propeller-like conformation of TPE unit was fixed through cyclization between phenyl rings, the obtained TPE helicates (TPEH) not only emit Chirality transfer and amplification play key role on research of chiral materials, but it is still a challenge to clearly disclose the chirality transfer mechanism. Here, tetraphenylethylene helicate (TPEH) with aggregation-induced emission enhancement effect is doped into achiral nematic liquid crystal (NLC) to furnish a system of excellent chirality transfer and amplification for the first time. It is found that left-handed helical (M) TPEH molecule with four phenyl rings sloping right-down makes a staggered overlap with other M-TPEH at right-up direction for attenuating the repulsive force between phenyl rings, which is further overlapped into a right-handed helix (P) and then drives NLC a...

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Räumliche und zeitliche Kartierung effizienter chiraler Induktion durch helikale Additive in dünnen Copolymerfilmen

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