Σκοπός της παρούσας διδακτορικής διατριβής ήταν η μελέτη της δράσης καταλυτικών συστημάτων με φορείς υποστυλωμένους πηλούς (PILCs) και βασικό δραστικό μέταλλο Ni στην αντίδραση υδρογόνωσης βενζολίου.Οι καταλύτες Ni/PILCs χαρακτηρίσθηκαν ως προς την ειδική επιφάνεια και την κρυσταλλογραφική δομή τους, ενώ για σύγκριση μελετήθηκαν στην συγκεκριμένη δράση και καταλύτες συμβατικών φορέων όπως γ-Al2O3 και Vycor.Κοινή παρατήρηση όσον αφορά στα PILCs που μελετήθηκαν, είναι ότι σε αυτά τα υλικά η καταλυτική δραστικότητα του Ni φαίνεται να εξαρτάται από το μέγεθος των συσσωματωμάτων του και συνεπώς η αντίδραση της υδρογόνωσης βενζολίου παρουσιάζεται ως “δομικά ευαίσθητη” (structure sensitive).Καθοριστικός παράγοντας της δραστικότητας των καταλυτικών συστημάτων σε φορέα PILCs υπήρξε η οξύτητα των φορέων. Ειδικότερα για τον υποστυλωμένο μοντμοριλλονίτη ΑΖΑ, οι μέτριας ισχύος όξινες θέσεις που οφείλονται κυρίως στην ύπαρξη των κολόνων οξειδίων του Al, συνεισφέρουν ώστε τα καταλυτικά συστήματα τα υποστηριζόμενα σε αυτόν να έχουν μέτρια αλλά σταθερή δραστικότητα, όταν βέβαια το Ni είναι διαθέσιμο για αντίδραση και δεν μεταναστεύει στο ενδοκρυσταλλικό πλέγμα του μοντμοριλλονίτη. Αντίθετα, για τα καταλυτικά συστήματα με φορέα υποστυλωμένο σαπονίτη ATOS, οι ισχυρές όξινες θέσεις που οφείλονται κυρίως σε δομικά χαρακτηριστικά του πρόδρομου πηλού και όχι στην ύπαρξη των κολόνων της υποστύλωσης είναι υπεύθυνες τόσο για την υψηλή δραστικότητα του Ni όσο και για την ισχυρή αποδραστικοποίησή του.Οι καταλύτες Ni/PILC με κολόνες οξειδίου του Si επέδειξαν τη μεγαλύτερη δραστικότητα. Ήταν σχεδόν διπλάσια δραστικοί από τον καλύτερο όλων των άλλων συστημάτων, Alie-12NiAZA και εξίσου δραστικοί με τον βέλτιστο καταλύτη Ni υποστηριζόμενο στον εμπορικό φορέα Vycor.Οι ενέργειες ενεργοποίησης που προσδιορίστηκαν για όλα τα καταλυτικά συστήματα είναι μεταξύ 42 και 56.4KJ/mol και συνάδουν με τις τιμές τις αναφερόμενες στην βιβλιογραφία. Εξαιτίας της υψηλής δραστικότητάς του επιλέχθηκε το καταλυτικό σύστημα Ni/Si-PILC για την παρασκευή εκβόλων τριών διαστάσεων. Τα αποτελέσματα όσον αφορά στους καταλυτικούς ρυθμούς τους υπέδειξαν την ύπαρξη φαινομένων μεταφοράς τόσο εσωτερικών όσο και εξωτερικών.Οι ενέργειες ενεργοποίησης της διάχυσης ED που υπολογίστηκαν για τα έκβολα αύξαναν ενώ μειώνονταν η διάμετρός τους. Από 7Kcal/mol για τα μεγαλύτερα έκβολα με d=1.8mm, στα 9Kcal/mol για τα μικρότερα έκβολα.Ο συντελεστής μεταφοράς μάζας του βενζολίου προσδιορίσθηκε σε kg'=0.2 0.03 cm3αερ./cm2επ.κατ/s.
scite is a Brooklyn-based organization that helps researchers better discover and understand research articles through Smart Citations–citations that display the context of the citation and describe whether the article provides supporting or contrasting evidence. scite is used by students and researchers from around the world and is funded in part by the National Science Foundation and the National Institute on Drug Abuse of the National Institutes of Health.
hi@scite.ai
10624 S. Eastern Ave., Ste. A-614
Henderson, NV 89052, USA
Copyright © 2024 scite LLC. All rights reserved.
Made with 💙 for researchers
Part of the Research Solutions Family.