Einkristallstrukuruntersuchungen zufolge leitet sich die Kristallstruktur von Na3O(CN)=(CN)ONa3 vom Antiperowskittyp ab (a = 454,3(1) pm, Pm3m); das Cyanidanion ist fehlgeordnet. Oberhalb von 230°C ist Na3O(CN) ein schneller Natriumionenleiter. Die hohe Natriumionenbeweglichkeit resultiert zum einen aus der Rotationsdiffusion des CN−‐Anions (Drehtüreffekt) und zum anderen aus dem Teilschmelzen der Kationenstruktur.
Messung der elektrischen Leitfähigkeit von Na3O(NO2) und Na3O(CN) zeigen, daß beide Verbindungen bei Temperaturen zwischen 200° und 250°C eine sprunghafte Zunahme der Natrium‐Ionenleitfähigkeit aufweisen. Diese Effekte beruhen nicht auf Schmelzprozessen, wie die Phasendiagramme der entsprechenden pseudo‐binären Systeme NaNO2/Na2O und NaCN/Na2O belegen, sondern sind auf Rotationsdiffusion der komplexen Anionen bzw. ein Teilschmelzen der Kationenteilstruktur zurückzuführen.
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