The characteristics of solutocapillary Marangoni instability in evaporating thin films are analyzed by linear stability analysis and direct numerical simulations. As predicted by de Gennes [Eur. Phys. J. E 6, 421 (2001)10.1007/s10189-001-8055-3] when the surface tension increases with increasing concentration of a non-volatile solute the Marangoni stresses can sustain motion in the film and lead to the development of cellular patterns with small interfacial deformation, similar to the well-known hexagons of the thermally driven Marangoni motion. The critical Marangoni number is found to be proportional to the inverse square root of a dimensionless evaporation rate. There exists an additional mode of instability analogous to the deformational mode of thermocapillary instability. This mode is due to the coordinated action of capillary pressure and Marangoni stresses and is manifested as a long-wave oscillatory behavior leading to fast leveling of film thickness disturbances and subsequent reversal, as explained by Overdiep [Prog. Org. Coat. 14, 159 (1986)10.1016/0033-0655(86)80010-3]. This type of instability appears over a range of wavenumbers determined by the evaporation parameter and the capillary number and is likely to be observed at relatively small Marangoni numbers because otherwise it is overwhelmed by the cellular mode. Systems where the surface tension decreases with increasing solute concentration are not immune to instabilities either but there exists a long-wave deformational mode leading to monotonic growth of thickness disturbances. The above characteristics of evaporating film behavior are supported by experimental observations in the literature, where thin films of dried polymer solutions are found to have short-wave patterns and small roughness or long-wave patterns and significant roughness, depending on whether surface tension of the solvents increases or decreases by the polymer solutes.
Στην παρούσα διδακτορική διατριβή εξετάζονται τα χαρακτηριστικά της αστάθειας Marangoni λόγω διαφοράς συγκέντρωσης σε λεπτό υμένα δύο συστατικών εκ των οποίων το ένα είναι πτητικό, μέσω ανάλυσης γραμμικής ευστάθειας, καθώς και άμεσων αριθμητικών προσομοιώσεων. Το κυριότερο χαρακτηριστικό της αστάθειας είναι η ανάπτυξη κυψελοειδών δομών με μικρή διεπιφανειακή παραμόρφωση και ο κρίσιμος αριθμός Marangoni βρίσκεται ότι είναι ανάλογος προς την αντίστροφη τετραγωνική ρίζα ενός αδιάστατου ρυθμού εξάτμισης. Εμφανίζεται επιπλέον μία δεύτερη μορφή αστάθειας που οφείλεται στην συντονισμένη δράση της τριχοειδούς πίεσης και των τάσεων Marangoni και εκδηλώνεται ως ταλαντωτική συμπεριφορά μεγάλου μήκους κύματος, η οποία οδηγεί σε γρήγορη εξομάλυνση των διαταραχών του πάχους του υμένα και ακόλουθη αντιστροφή. Η εμφάνισή του είναι πιθανή μόνο σε σχετικά μικρούς αριθμούς Marangoni διότι σε άλλη περίπτωση υπερισχύει η κυψελοειδής διαμόρφωση. Στο δεύτερο μέρος της εργασίας λαμβάνεται υπόψη η ισχυρή εξάρτηση του ιξώδους από τη συγκέντρωση του μη πτητικού συστατικού. Ο εξειδικευμένος στόχος είναι να διερευνηθεί αν και με ποιο τρόπο μπορεί η αστάθεια Bénard-Marangoni να παίζει ρόλο στην τελική διαμόρφωση του τελικού ξηρού υμένα, ο οποίος έχει παρατηρηθεί πειραματικά ότι εμφανίζει πτυχώσεις. Από τις προσομοιώσεις προκύπτει ότι η παραμόρφωση της ελεύθερης επιφάνειας, δεν είναι σημαντική καθώς αποκτά μέγεθος ανάλογο προς τον τριχοειδή αριθμό. Όμως η συναγωγή Bénard-Marangoni προκαλεί ανομοιομορφία στη συγκέντρωση του μη-πτητικού συστατικού και το μεταβλητό ιξώδες έχει ως αποτέλεσμα την εκλεκτική συσσώρευση του μη πτητικού στην περιφέρεια των κελιών συναγωγής που παραμένει μέχρι το τέλος της εξάτμισης. Τα αποτελέσματα των προσομοιώσεων βρίσκονται σε συμφωνία με πειραματικές παρατηρήσεις και με τη βιβλιογραφία προτείνοντας ότι πτυχώσεις μπορούν να παρατηρηθούν στην ελεύθερη επιφάνεια λόγω της συναγωγής Bénard- Marangoni. Μελετάται τέλος η χρονομεταβαλλόμενη συναγωγή Marangoni για την περίπτωση επίπεδης ελεύθερης επιφάνειας, σταθερών ιδιοτήτων μίγματος και τρισδιάστατης γεωμετρίας. Από τη μελέτη της δυναμικής εξέλιξης των κυψελών συναγωγής προκύπτει ότι για χαμηλές τιμές του αριθμού Marangoni, οι ισχυρότερες κυψέλες επιβιώνουν εις βάρος των ασθενέστερων οι οποίες σε μεταγενέστερα στάδια είτε εξαφανίζονται είτε συνενώνονται με τις κυψέλες μεγαλύτερου μεγέθους. Για υψηλότερους αριθμούς Marangoni, εξελισσόμενης της εξάτμισης, παρατηρείται γένεση μικρότερων κυψελών συναγωγής μέσα από τις αρχικά σχηματιζόμενες. Πρόκειται για μεταβατικές καταστάσεις και δευτερογενείς κινήσεις που οφείλονται στην εσωτερική αστάθεια που δημιουργείται σε κάθε κυψελίδα. Όπως προέκυψε και από τους αριθμητικούς υπολογισμούς, για μεγαλύτερους αριθμούς Marangoni, μετά την έναρξη της συναγωγής το μήκος κύματος που χαρακτηρίζει το σύστημα μειώνεται ταυτόχρονα με την αύξηση του αριθμού των σχηματιζόμενων κυψελών. Τέλος, από την ποιοτική σύγκριση των προσομοιώσεων σε δισδιάστατη και τρισδιάστατη γεωμετρία για σταθερές ιδιότητες του διαλύματος συμπεραίνεται ότι οι λιγότερο αδρές δομές για υψηλούς αριθμούς Marangoni, καθώς και οι δευτερογενείς δομές παρατηρήθηκαν και στις δύο σειρές προσομοιώσεων. Ο επιπρόσθετος βαθμός ελευθερίας στις τρισδιάστατες προσομοιώσεις, προσδίδει ωστόσο διαφορετικό χαρακτήρα στις δημιουργούμενες δομές για υψηλούς αριθμούς Marangoni.
scite is a Brooklyn-based organization that helps researchers better discover and understand research articles through Smart Citations–citations that display the context of the citation and describe whether the article provides supporting or contrasting evidence. scite is used by students and researchers from around the world and is funded in part by the National Science Foundation and the National Institute on Drug Abuse of the National Institutes of Health.
hi@scite.ai
10624 S. Eastern Ave., Ste. A-614
Henderson, NV 89052, USA
Copyright © 2024 scite LLC. All rights reserved.
Made with 💙 for researchers
Part of the Research Solutions Family.