Anisometric silica supraparticles are produced by a simple process of evaporation of sessile droplets containing fumed silica deposited on a superhydrophobic substrate. The shape of the supraparticles is directly controlled by the salt (NaCl) concentration, becoming anisometric beyond a threshold concentration, as quantified by light microscopy. This process is easily extended to supraparticles containing further functional colloidal components.
Antimicrobial resistance is an increasingly serious challenge for public health and could result in dramatic negative consequences for the health care sector during the next decades. To solve this problem, antibacterial materials that are unsusceptible toward the development of bacterial resistance are a promising branch of research. In this work, a new type of polymeric antimicrobial peptide mimic featuring a bottlebrush architecture is developed, using a combination of reversible addition–fragmentation chain transfer (RAFT) polymerization and ring-opening metathesis polymerization (ROMP). This approach enables multivalent presentation of antimicrobial subunits resulting in improved bioactivity and an increased hemocompatibility, boosting the selectivity of these materials for bacterial cells. Direct probing of membrane integrity of treated bacteria revealed highly potent membrane disruption caused by bottlebrush copolymers. Multivalent bottlebrush copolymers clearly outperformed their linear equivalents regarding bioactivity and selectivity. The effect of segmentation of cationic and hydrophobic subunits within bottle brushes was probed using heterograft copolymers. These materials were found to self-assemble under physiological conditions, which reduced their antibacterial activity, highlighting the importance of precise structural control for such applications. To the best of our knowledge, this is the first example to demonstrate the positive impact of multivalence, generated by a bottlebrush topology in polymeric antimicrobial peptide mimics, making these polymers a highly promising material platform for the design of new bactericidal systems.
This study presents a novel type of mm‐sized colloidal supraparticle performing self‐propelled oscillating motion that can be programmed on a controlled 3D trajectory. These supraparticles are self‐assembled inside drying aqueous colloidal suspension droplets on a superhydrophobic surface. The droplets contain silica microspheres as main colloidal building block and Pt‐covered Fe3O4 nanoparticles as catalyst. The supraparticles are rendered patchy by attracting the magnetic catalyst nanoparticles to one side of the droplet during the assembly. Catalytic decomposition of H2O2 leads to vertical motion by buoyancy of formed bubbles. This study comprehensively analyzes this motion in terms of the vertical oscillation frequency that depends on H2O2 “fuel” concentration as well as on the supraparticles density. It is demonstrated that the magnetic functionality can be used to manipulate the particle's trajectory to access nearly any place within the vessel. Furthermore, after binding of α‐amylase to the particle surface it is shown that their motion leads to rapid catalytic decomposition of a blue starch–iodine complex within the whole medium. Thus, these functional supraparticles can find versatile applications in a new generation of highly efficient catalysts, microstirrers and self‐motile microshuttles that can perform designed tasks while being able to access every point in the liquid in controlled trajectories.
This article presents a study on the formation of anisometric, ellipsoidal supraparticles by evaporation‐induced self‐assembly from multicomponent colloidal dispersion droplets deposited on a superhydrophobic surface. Performing the formation process on bent surface substrates grants precise control on the shape and spatial orientation of the final dried supraparticles. Due to the V‐shaped surfaces providing interfacial blockage, anisotropic evaporation rates occur with respect to the direction of the bending channel. This proportionally leads to inhomogeneous accumulation of fumed silica (FS), used as structure guiding component. Thus, upon the increase of FS‐particle interaction via ionic strength (NaCl), this so‐formed shell provides enough anisotropic stiffness resulting in predictable droplet deformation with the elongation orientation being perpendicular to the bending axis. The anisotropic evaporation rates were monitored and quantified using an established, empiric kinetic model and taking into account surface geometry. Employing this reliable control of elongation direction and using additional Fe3O4@SiO2 core–shell nanoparticles, anisometric magnetic Janus supraparticles with defined patch position were prepared, which are not accessible on flat surfaces. The results can find application in the controlled, easy to scale up, nanofabrication process of patchy anisometric supraparticles.
Anisometrische SiO 2 -Suprapartikel werden durch einfache Verdunstung einer Dispersion von pyrogenem Siliciumdioxid in Wassertropfen auf einer superhydrophoben Oberfläche erhalten. Die Form der Suprapartikel wird unmittelbar durch die Salzkonzentration (NaCl) kontrolliert. Oberhalb einer Grenzkonzentration werden die Partikel anisometrisch, wie durch Lichtmikroskopie quantifiziert wurde. Das Verfahren kann leicht auf Suprapartikel mit anderen kolloidalen Komponenten übertragen werden.Die Herstellung makroskopischer Partikel mit mesoskopischer Unterstruktur ist aktuell von großem Interesse.[1] Eine besonders effiziente Methode zur Herstellung von Suprapartikeln ist einfaches Verdunsten eines Wassertropfens, der kolloidal dispergierte Partikel enthält, auf einer superhydrophoben Oberfläche.[2] Diese Vorgehensweise ermçglicht durch kontrollierte Selbstanordnung der Partikel in einer festgelegten geometrischen Umgebung (der verdunstende Tropfen) die Synthese definierter kolloidaler Überstruktu-ren. [3,4] Der besondere Vorteil bei der Verwendung von Suprapartikeln als funktionale und intelligente Materialien [1, 5] besteht in deren weitem Anwendungsfeld durch den Einbau verschiedenster Materialien, was eine Verwendung in vielen Bereichen wie Katalyse, [6] Thermosensor-oder Magnetosensor-Materialien, [7] Lithographie, [8] Mikrofluidik [9] oder in der Sensortechnik ermçglicht. [10] Wir verwendeten hier die EISA ("evaporation induced self-assembly") von Tropfen kolloidaler Suspensionen auf einer superhydrophoben festen Oberfläche, welche bislang zu symmetrischen Suprapartikeln führte, [2] d. h. sphärischer, aber auch "Doughnut"-Form.[11] Die Bildung letzterer Strukturen kann mit einem Prozess ähnlich dem des Kaffeeringeffekts [12] erklärt werden. Die allgemeine Formkontrolle von Suprapartikeln, insbesondere in Bezug auf kontrolliert anisometrische Strukturen in einfacher Art und Weise ist dagegen bisher noch eine große Herausforderung. Die Verwendung anisometrischer Partikel ist insbesondere interessant für fließende Systeme, z. B. im Fall sich bewegender Partikel (vgl. reale Boote).[ Die FS-Ausgangssuspension wurde durch einfaches Dispergieren von festem FS in Wasser, welche in verdünnter Lçsung bei pH 5.7 (konzentrierte Lçsungen waren zu trüb für DLS-Messungen) polydisperse Aggregate mit hydrodynamischem Radius von ca. 150 nm (DLS; PDI = 0.2-0.4) enthalten (siehe Abbildung S1 und Tabelle S1); die Aggregate aus kleinere Primärpartikel sind die Folge des unvollständigen Sinterprozess bei der Herstellung von FS.[15] Die Salzkonzentration wurde durch Mischen der FS-Ausgangssuspension mit wässriger NaCl-Lçsung und anschließende Verdünnung auf die Zielkonzentration eingestellt. Von diesen Mischungen wurden jeweils 3-mL-Tropfen auf eine superhydrophobe CuAg-Oberfläche gebracht, welche gemäß einer Prozedur nach Gu et al. hergestellt wurde.[16] Die Tropfen wurden für den Trocknungsprozess in eine geschlossene Glaskammer bei einer durchschnittlichen Luftfeuchte von (43 AE 10) % gebracht, um mçgliche Einflüsse durch...
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