This study aimed to produce biomembranes with controlled degradability for application in bone regeneration in order to stimulate biological reactions necessary to improve bone formation. Hydrogels were prepared by dissolving hydrolyzed collagen (HC) and iota‐carrageenan (ι‐Carr) in aqueous mixtures containing CaCl2 and H3PO4. A rise in pH by exposure to NH3(g) caused mineral precipitation into the hydrogel. Subsequently, the membranes were fabricated by solvent casting. Infrared spectroscopy and X‐ray diffraction attested hydroxyapatite formation. The crystallite size was close to 12 nm, which was smaller than the size reported for human bone apatite. The membranes induced bone‐like apatite precipitation in simulated body fluid. The carrageenan content modulated the membrane mechanical behavior. Membranes with controlled degradability were obtained by using higher amount of this polysaccharide. These membranes were able to release HC in physiological conditions. The surface properties were evaluated in terms of wettability and surface energy (γS) by means of contact angle (θc) measurements. Low θc (8.5–16.8) indicated that the hybrid membranes were hydrophilic, while higher γS values, around 70.6 mJ.m−2, could favor biomolecule incorporation into the surface. Our data set evidenced that these materials could potentially be used as a temporary guided tissue regeneration membrane with the possibility of inducing bone regeneration. © 2019 Wiley Periodicals, Inc. J. Appl. Polym. Sci. 2019, 136, 48004.

v vi AGRADECIMENTOS À Deus, por tudo o que tem acontecido na minha vida até agora. Sobretudo por me dar a alegria de ser mãe. Ao Juan Harold, meu companheiro de todas as horas. Por todo o amor, disposição e compreensão.Aos meus pais, Susana e Filomeno, por me ensinar a lutar por meus sonhos e a não me render diante dos problemas. A minha irmã Jenny pelo carinho.Um agradecimento muito especial e de coração, à Prof. Dra. Florência Cecilia Menegalli, pela confiança, pelos ensinamentos nesta etapa de posgraduanda, pela liberdade de decisão e pelo apoio em tudo momento. Não tenho palavras para expressar minha gratidão a quem considero uma pessoa importante na minha formação de pesquisadora.Ao meu co-orientador Prof. Dr. Paulo José do Amaral Sobral, pela orientação e pela boa disposição em todos os momentos que precisei e por ter contribuído na minha formação.Ao pessoal do laboratório de Microscopia Eletrônica da Faculdade de Biologia (UNICAMP), em especial às minhas amigas Antônia, Cidinha e Lolo.Ao pessoal do laboratório de Óleos e gorduras da Faculdade de Engenharia de Alimentos (UNICAMP).A Alessandra, técnica do laboratório de cereais (DTA-UNICAMP) pela amizade e pelo apoio durante a obtenção da farinha e do amido de amaranto.Ao pessoal do laboratório de Engenharia de Processos (LEP) da FEA-UNICAMP. A Joyce e a dona Ana pelo apoio com o material do laboratório. A Severina, Ângela, Nadiarid, Gustavo e Renata por serem amigos e grandes colegas do laboratório, e por fazer agradável os dias e as noites de duro trabalho.

No abstract

ResumenDiferentes estudos têm evidenciado que a celulose incorporada a matrizes poliméricas atua como um material de reforço, melhorando a resistência mecânica de filmes biodegradáveis e em alguns casos, a permeabilidade ao vapor de água. A eficácia deste reforço está associada à natureza da celulose, sua cristalinidade e as características da interface reforço/matriz polimérica. O estudo de microfibras e nanofibras de celulose como uma fase de reforço em filmes biodegradáveis começou há 15 anos. Desde então, tem aumentado o interesse em desenvolver metodologias focadas ao aproveitamento de resíduos agrícolas para a obtenção de fibras e a incorporação desses materiais em matrizes poliméricas. Diante disto, este trabalho apresenta uma revisão bibliográfica sobre microfibras e nanofibras de celulose como materiais de reforço em filmes biodegradáveis a base de biopolímeros. Abordam-se tópicos como as fibras vegetais, dada sua natureza lignocelulósica, as diferenças entre microfibras e nanofibras, fontes vegetais exploradas e métodos desenvolvidos na última década para a obtenção desses materiais. Finalmente, uma compilação de trabalhos recentes sobre microcompósitos e nanocompósitos biodegradáveis mostra resultados promissores nas propriedades mecânicas e de barreira dessas estruturas poliméricas. A informação apresentada evidencia o potencial desta área de pesquisa para futuros trabalhos que podem ser conduzidos para desenvolvimento de tecnologia de produção desses materiais em escala industrial e sua utilização como embalagens de alimentos. AbstractDifferent studies have shown that cellulose incorporated into polymeric matrices acts as a reinforcing material that improves the mechanical strength of biodegradable films and, in some cases, the water vapor permeability. The efficacy of this reinforcement is associated with the nature of cellulose, its crystallinity, and the characteristics of the reinforcement/polymeric matrix interface. Studies on cellulose micro and nanofibers as a reinforcing phase in biodegradable films began 15 years ago. Since then there has been an increasing interest in the use of agricultural wastes and in the study of processes for the attainment and incorporation of these materials into polymeric matrices. Thus, this paper presents a literature review on cellulose microfibers and nanofibers as reinforcing materials in biodegradable films based on biopolymers.