Эндоэдральные Металлофуллерены С Иттрием: Синтез И Выделение

Abstract

Представлены результаты синтеза эндоэдральных металлофуллеренов с иттрием в дуговом высоко-частотном разряде в потоке гелия при введении Y 2 O 3 . Показано, что образование металлофуллеренов зависит от давления гелия в камере, однако эта зависимость не может быть объяснена в рамках модели образования обычных фуллеренов, не содержащих внутри молекулы атома-гостя. Приведены результаты получения Y@C 82 , выделение которого осуществлялось как пиридином, так и дисульфидом углерода. Показано, что давление, соответствующее максимальному содержанию эндоэдральных металлофуллеренов с иттрием, составляет 60 kPa, при этом экстракция дисульфидом углерода позволяет выделить эндоэдральный металлофуллерен в количестве 27.1 wt.%, а экстракция пиридином -в количестве 17.3 wt.%. ВведениеВ настоящее время как экспериментально, так и теоретически показано, что давление гелия, при котором проводится синтез фуллеренов, является основным па-раметром, влияющим как на количество образующихся фуллеренов, так и на качественный состав фуллереновой смеси [1,2]. Таким образом, в рамках модели образова-ния обычных фуллеренов, учитывающей влияние элек-тронной концентрации и отжига углеродных кластеров, влияние давления на количественный выход фуллеренов и качественный состав фуллереновой смеси хорошо объясняется [3]. Для синтеза эндоэдральных металло-фуллеренов (ЭМФ) давление гелия в камере также оста-ется наиболее существенным параметром. Однако объ-яснить это влияние пока не представляется возможным. В настоящее время накопленных экспериментальных результатов еще недостаточно для выработки концепций образования ЭМФ. Это связано с тем, что свойства различных ЭМФ сильно различаются [4]. Например, экстракция ЭМФ различными растворителями приво-дит к разным количественным результатам. Кластерная природа растворимости также затрудняет процесс раз-деления на индивидуальные фракции. В соответствии с отмеченным выше, неизбежны потери, связанные с переводом вещества из раствора в одном растворителе в раствор в другом растворителе и частичной необра-тимой сорбцией его на сорбенте. Обычно фуллерены растворяют в толуоле и растворы подвергаются хрома-тографическому разделению с последующим анализом выделенных фракций. Этот метод приводит к затрудне-нию получения адекватной оценки влияния параметров синтеза на образование ЭМФ. Мы сумели избежать этих трудностей и провели исследования влияния давления на синтез ЭМФ с Y в плазме высокочастотной (ВЧ) дуги.В работе нами использовались методы масс-спект-рального анализа, рентгеновской фотоэлектронной спек-троскопии (РФЭС), высокоэффективной жидкостной хроматографии и атомно-эмиссионной спектроскопии, комплексное применение которых позволило однознач-но установить количественное содержание ЭМФ в уг-леродных конденсатах (УК), полученных при разных давлениях. Также мы приводим результаты, свидетель-ствующие об эффективности выделения фуллереновых экстрактов из УК, полученных при введении Y 2 O 3 , по технологии Сокслета пиридином и дисульфидом углерода. ЭкспериментСинтез УК, содержащего фуллерены и ЭМФ, осу-ществ...