Атомная структура систем Zr-He, Zr-vac, Zr-vac-He: расчет из первых принципов

Abstract

Проведены ab initio исследования атомной структуры систем Zr−He, Zr−vac и Zr−vac−He с концентра-цией атомов гелия и вакансий (vac) ∼ 6 at.%. Обнаружена индуцированная гелием неустойчивость решетки циркония в системе Zr−He, исчезающая с появлением вакансий. Определено наиболее предпочтительное положение примеси в решетке металла. Рассчитаны энергия растворения гелия и вносимый им избыточный объем. Установлено, что присутствие гелия в решетке Zr заметно понижает энергию образования вакансии. DOI: 10.21883/FTT.2017.01.43943.188 ВведениеСплавы на основе циркония являются важнейшими конструкционными материалами для тепловыделяющих элементов водо-водяных ядерных реакторов [1]. В про-цессе эксплуатации эти сплавы накапливают примесные атомы гелия, возникающие в результате (n, α)-ядерных реакций, а также большое количество дефектов как тер-модинамического, так и радиационного происхождения. Атомы гелия из-за их низкой растворимости в метал-ле захватываются дефектами кристаллической решетки, содержащими области избыточного объема, такими как вакансии, дислокации и границы зерен. Это приводит к образованию комплексов " дефект решетки + гелий", называемых в литературе газонаполненными пузырь-ками [2][3][4][5]. В частности, в результате взаимодействия гелия с вакансиями в металле образуются наполненные гелием вакансионные комплексы [4,5]. В работах [6,7] сообщается о том, что такие гелиевые пузырьки могут формироваться при низких температурах с участием одиночной вакансии и нескольких атомов гелия.Повышение концентрации вакансий в материале при-водит к увеличению его объема, называемому распу-ханием. Кроме того, в поликристаллах из-за накопле-ния He на границах зерен и образования наполненных гелием вакансионных комплексов в их объеме проис-ходит охрупчивание материала. Эти процессы приводят к деградации эксплуатационных свойств конструкцион-ных материалов [8][9][10][11][12]. Для борьбы с такими неже-лательными явлениями необходимо глубокое изучение свойств металла, содержащего точечные дефекты типа вакансий и примесных атомов. Важная информация о свойствах материалов, содержащих указанные дефекты, может быть получена с помощью расчетов из первых принципов в рамках теории функционала плотности.Целью настоящей работы является ab initio иссле-дование атомной структуры систем Zr−He, Zr−vac, Zr−vac−He при концентрации примесных атомов и вакансий (vac) ∼ 6 at.%. В частности, определяется энер-гетически наиболее выгодное положение атома гелия в решетке идеального кристалла Zr и кристалла с вакансиями, а также вычисляются энергия его раство-рения и вносимый им в решетку металла избыточный объем, изучается влияние примеси гелия на энергию образования вакансии в Zr. Методика и детали расчетаВ рамках теории функционала электронной плотно-сти с использованием обобщенно-градиентного прибли-жения [13] линеаризованным методом присоединенных плоских волн [14,15], реализованным в пакете программ FLEUR [16], проведены самосогласованные расчеты полной энергии чистого Zr и систем Zr−He, Zr−vac, Zr−vac−He. Радиусы muffin-tin сфер атомов Zr...