Vibrational heat capacity of carbon nanotubes at low and ultra-low temperatures

Abstract

We develop a continuous theory of low-frequency dynamics for single-walled carbon nanotubes (SWCNTs) weakly interacting with the environment. In the frame of the approach proposed we obtain temperature dependence of SWCNTs specific heat in the low (T<40 K) and ultra-low (T<2.5 K) temperature ranges. We take into account the main term in the coupling between SWCNT and the environment that slightly increases the frequencies of those SWCNT modes, which possess predominantly radial polarization. The coupling drastically decreases the density of phonon states in the lowest frequencies region. The theoretically predicted fall of the specific heat in the interval T<2.5 K properly explains available experimental data in contrast to the preceding approaches. The theory proposed can be the basis for studies of low-temperature heat capacity and phonon dynamics of many other single-walled and multi-walled tubular structures (boron nitride, transition metal dichalcogenides) which have emerged in the past decade. PACS number(s): 78.67.Ch, 62.30.+d.

Specific features of low-frequency vibrational dynamics and low-temperature heat capacity of double-walled carbon nanotubes

“…Заметим, что связь (в форме последнего слагаемого (1)) между изменением средней кривизны мембраны и энергией ее изгиба, была установлена еще в пионерских работах Канхама и Хелфриша [11,12]. Также отметим, что плотность энергии (1) тождественна аналогичным выражениям из работ [8,10] и с точностью до определения упругих модулей и выбора способа параметризации поля смещений эквивалентна [9]. Однако, как показывают результаты [13], энергия изгиба цилиндрической мембраны, в принципе, может задаваться и гораздо более сложным выражением, куда дополнительно к s  входят еще два дифференциальных инварианта, вклады которых в развиваемой простейшей модели мы учитывать не будем.…”

“…( j u , где j=r, φ, zсоответствующие компоненты полей смещений внутренней и внешней нанотрубок, образующих ДУНТ. Мы также предполагаем, что внешняя нанотрубка взаимодействует с окружением упругим образом, при этом, следуя [10], мы считаем, что окружение просто пытается скомпенсировать радиальное движение внешней нанотрубки. Аналогичные члены возможны и для тангенциального движения, однако они должны быть существенно меньше [10], и для упрощения модели не учитываются.…”

“…где t -время, R 1 и R 2 -радиусы внутренней и внешней нанотрубок соответственно,  -одинаковая для обеих мембран поверхностная плотность и C -пиннинг-коэффициент, описывающий радиальное взаимодействие внешней нанотрубки с окружением (упругой средой или другими нанотрубками в пучке) [10]. Получившиеся уравнения имеют следующий вид:…”

“…Таким образом, радиальный пиннинг приводит к весьма существенному уменьшению плотности фононных состояний в самой низкочастотной области спектра и должен заметно уменьшать сверхнизкотемпературную теплоемкость ДУНТ. В случае ОУНТ этот эффект также приводит к возникновению подобной щели в фононном спектре и, как следствие, к уменьшению сверхнизкотемпературной теплоемкости ОУНТ более чем на порядок [10]. Причина данного явления кроется в том, что именно самая низкочастотная дисперсионная ветвь (аналогичная ветви Q) вносит наибольший (до 90%) вклад в теплоемкость ОУНТ при сверхнизких температурах.…”

“…В рамках континуального подхода в [8] была определена связь между радиальными дыхательными модами ОУНТ и дыхательно-подобными модами ДУНТ. В работе [10] данный подход был модифицирован для учета взаимодействия между нанотрубкой и ее окружением (упругой средой или другими нанотрубками в пучке). Оказалось, что в результате данного взаимодействия низкочастотный фононный спектр ОУНТ существенным образом перестраивается, а теплоемкость ОУНТ при сверхнизких температурах падает более чем на порядок, что соответствует доступным на сегодняшний день экспериментальным данным.…”