Ein natürliches Peptidrückgrat und ein künstlicher Kronenether wurden zu einer Hybridverbindung kombiniert. Durch deren Kronenethereinheiten fädelt sich eine dikationische Benzylammonium‐Gastverbindung, und es resultiert ein stabiler, nichtkovalent verknüpfter, selbstorganisierter Pseudorotaxan‐Komplex (schematisch gezeigt) mit temperaturabhängigen optischen Eigenschaften.