Ultrasonic exploration of vacancy centres with the Jahn-Teller effect. Application to the ZnSe crystal

Abstract

We show that the structure, properties, and concentration of vacancies in crystals can be studied by ultrasonic experiments previously employed for impurity centres only. Measurements of the temperature dependence of attenuation and phase velocities of ultrasonic shear waves of 52 MHz propagating along the crystallographic axis [110] of nominally pure ZnSe single crystals (grown by the seeded physical vapour transport method) show strong anomalies which are typical for relaxation processes in system with isolated Jahn–Teller (JT) centres. The observed JT distortion mode is trigonal, subject to a threefold orbitally degenerate T‐term interaction with trigonal and tetragonal nuclear displacements. In the absence of sufficiently high concentrations of impurity atoms with such properties we attributed the observed JT centres to zinc vacancies. The temperature dependence of the isothermal and adiabatic forms of the appropriate elastic modulus and the relaxation time show that the relaxation mechanism changes from thermal activation at higher temperatures to tunnelling through a potential energy barrier below 18 K. We provide an estimate of the magnitude of the potential barrier, as well as the pseudorotation frequency and concentration of vacancies. Also we determine the extremum points of the adiabatic potential energy surface of the vacancy centre.

Numerical adiabatic potentials of orthorhombic Jahn-Teller effects retrieved from ultrasound attenuation experiments. Application to the SrF2:Cr crystal

“…The obtained in this way possible values ofhω τ and relatedhω e , K T , and K E (ω e = K E /M ) are listed in Table I together with the stabilization energies of the tetragonal and trigonal extrema points, calculated by Eqs. (7) and (8). Next, we note that the attenuation peak of the ultrasonic wave coupled with the c T elastic modulus is by almost an order of magnitude larger than for the wave coupled with the c E modulus (Fig.…”

“…Along with traditional methods of investigation of electronic structure, dynamics and local symmetry of crystal dopants and other active centers in polyatomic systems by means of experimental electron spin resonance (ESR) and pulse techniques using electron spin echo (ESE, ES-EEM spectroscopy) [1][2][3][4] , recent studies of II-VI:3d and III-V:3d crystals by means of ultrasonic experiments demonstrated the efficiency of this novel approach in obtaining important information about the structure and properties of Jahn-Teller effect (JTE) centers in such crystals [5][6][7][8] . Ultrasonic experiments are uniquely suited for investigation of JTE problems because the interaction of the ultrasound wave of strain produces characteristic anomalies in speed, relaxation, and attenuation when its direction of propagation and polarization coincides with the direction of JTE distortions.…”

Определение параметров эффекта Яна-Теллера в примесных центрах из ультразвуковых экспериментов: приложение к кристаллу ZnSe : Ni-=SUP=-2+-=/SUP=-

“…Почти все примесные центры в кристаллах подвержены эффекту Яна−Теллера (ЭЯТ) в основном или возбужденном состоянии. Недавние исследования полупроводниковых кристаллов, содержащих 3d-примеси с ЭЯТ, показали эффективность ультразвуковых экспериментов в получении существенной информации о структуре и свойствах таких центров [1][2][3][4][5]. В зависимости от направления распространения деформационной волны ультразвука через центр с ЭЯТ, эквивалентные минимумы его адиабатической поверхности потенциальной энергии (ППЭ) становятся неэквивалентными, что непосредственно сказывается на измеряемых температурной и частотной зависимостях поглощения и скорости ультразвука и проявляется в виде характерных аномалий.…”

“…В зависимости от направления распространения деформационной волны ультразвука через центр с ЭЯТ, эквивалентные минимумы его адиабатической поверхности потенциальной энергии (ППЭ) становятся неэквивалентными, что непосредственно сказывается на измеряемых температурной и частотной зависимостях поглощения и скорости ультразвука и проявляется в виде характерных аномалий. Это позволяет определить из ультразвукового эксперимента характер искажений в центрах с ЭЯТ и другие параметры ППЭ примесного центра [2][3][4][5].…”

“…Развитый в работах [1][2][3][4][5] метод ультразвукового исследования ЯТ-центров применен в данной работе к кристаллу ZnSe : Ni 2+ . В отличие от многих предыдущих исследований ЭЯТ в примесных центрах, в рассматриваемом случае ЭЯТ создает как тригональные, так и тетрагональные искажения центра.…”