Tuning of product selectivity in the conversion of ethanol to hydrocarbons over H-ZSM-5 based zeolite catalysts

Phung, Thanh Khoa; Radikapratama, Randy; Garbarino, Gabriella; Lagazzo, Alberto; Riani, Paola; Busca, Guido

doi:10.1016/j.fuproc.2015.03.012

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“…2). Esse resultado também foi observado em [14]. Analisando-se as temperaturas desses picos de dessorção, observou-se que para o catalisador que contém 2,5% de Ni, ocorreu deslocamento dos mesmos para temperaturas mais baixas, indicando que a acidez dos sítios ativos foi levemente diminuída [22].…”

Section: Caracterização Dos Catalisadoresunclassified

“…Uma variedade de produtos foi detectada, incluindo olefinas leves, parafinas leves, aromáticos e uma fração pesada consistindo de hidrocarbonetos C 5+ que são formados via conversão consecutiva do etileno. Phung et al [14] estudaram a seletividade para os produtos na conversão do etanol, utilizando como catalisadores a zeólita HZSM-5 modificada com P, Fe e Ni, em diferentes teores. …”

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Conversão catalítica do etanol sobre catalisadores suportados em ZSM-5

Lima

Perez‐Lopez

2018

Cerâmica

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ResumoO petróleo, fonte de energia não renovável, é a principal matéria-prima usada na produção de derivados como combustíveis, lubrificantes e petroquímicos básicos. Neste contexto o etanol, uma matéria-prima renovável, torna-se fonte para a obtenção de hidrocarbonetos de maior valor agregado, tais como, benzeno, tolueno, etc. Este trabalho teve como objetivo avaliar o efeito de diferentes metais suportados em zeólita HZSM-5 para a conversão do etanol em produtos com maior valor agregado. Duas séries de catalisadores foram preparadas com diferentes metais e diferentes teores de Ni em HZSM-5 comercial. As amostras foram caracterizadas por área específica S BET , DRX, TPD-NH 3 e TPO. Os ensaios de atividade foram realizados em um reator tubular de leito fixo na faixa de temperatura entre 300 e 400 °C, usando etanol como reagente. Os resultados sugerem que o tipo e a quantidade de metal usado na modificação da zeólita HZSM-5 comercial influencia a seletividade para formação dos hidrocarbonetos superiores, bem como a temperatura de reação. A utilização de menores vazões favoreceu a formação de produtos pesados. A formação dos hidrocarbonetos superiores diminuiu ao longo da reação devido à deposição de carbono sobre a superfície do catalisador. Palavras-chave: catálise heterogênea, conversão do etanol, zeólita HZSM-5, catalisadores suportados, hidrocarbonetos superiores. Abstract The oil, a non-renewable energy source, is the main raw material used to produce derivatives such as fuels INTRODUÇÃOO petróleo tem sido responsável pelo fornecimento de um terço da energia primária consumida no planeta. Sua composição química, baseada em hidrocarbonetos de grande heterogeneidade molecular, abre caminhos para usos industriais mais especializados e sofisticados. Por isso, o petróleo é a principal matéria-prima empregada para produzir os derivados utilizados, tais como: combustíveis, lubrificantes e produtos petroquímicos [1]. Os compostos aromáticos são obtidos no processo de pirólise da nafta ou através da reforma catalítica (um dos processos envolvidos no refino de petróleo); sendo assim, a obtenção de hidrocarbonetos (em especial olefinas C 3 -C 4 e aromáticos) através da conversão do etanol é uma importante alternativa e tem atraído considerável interesse já há algum tempo [2,3].A condição de seletividade e a acidez da zeólita ZSM-5 são adequadas para a transformação do etanol em eteno, olefinas C 3 -C 4 ou em hidrocarbonetos [2,[4][5][6][7]. Também, observou-se, através de experimentos realizados para a reação de conversão de etanol, com diferentes metais impregnados sobre a zeólita ZSM-5, que o rendimento final de produtos BTX (benzeno, tolueno e xileno) é maior que no caso do uso da zeólita pura e, em alguns casos, a reação pode ser realizada a temperaturas relativamente baixas [8][9][10][11][12]. Van der Borght et al. [13] estudaram a conversão do etanol para a obtenção de hidrocarbonetos superiores utilizando HZSM-5 modificada com os metais Fe, Ni e Ga, onde os resultados foram comparados aos obtidos para a zeólit...

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Section: Caracterização Dos Catalisadoresunclassified

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Conversão catalítica do etanol sobre catalisadores suportados em ZSM-5

Lima

Perez‐Lopez

2018

Cerâmica

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“…Commonly, when the reaction is carried out at 150 -300 °C, diethyl ether is the main product. At higher temperature, ethylene selectivity increases, but it decays at temperature higher than 400 -500°C due to formation of higher hydrocarbons and aromatics [2,[16][17][18][19]. Many byproducts are reported, such as acetic acid, ethyl acetate, A c c e p t e d M a n u s c r i p t 7 acetaldehyde, acetone, methanol, methane, propane, propylene, butane, butenes, hydrocarbons, carbon dioxide, carbon monoxide and hydrogen, besides possible coke formation by surface polymerisation of ethylene.…”

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confidence: 99%

“…The choice to add a metal phase is based on previous studies on products distribution at variable temperature. Increasing the operating temperature, together with water addition may improve catalyst life, although Phung et al [18] observed decreasing ethylene selectivity at increasing temperature due to the formation of higher alkanes and olefins. Ni was therefore chosen as co-catalyst due to large availability, low cost with respect to noble metal competitors and high activity for the decomposition of the expected byproducts.…”

mentioning

confidence: 99%

Ethylene production via catalytic dehydration of diluted bioethanol: A step towards an integrated biorefinery

Rossetti

Compagnoni

Finocchio

et al. 2017

Applied Catalysis B: Environmental

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After a preliminary thermodynamic investigation, proper operating conditions have been selected to maximise ethylene productivity by ethanol dehydration and limit side products such as coke and higher olefins or oxygenates. We focused on the possibility to operate with a diluted bioethanol solution (ca. 50 wt%), which represents a promising and convenient raw material, obtainable by simple flash concentration of the fermentation broth. Furthermore, water addition to the ethanol dehydration reactor may help preventing catalyst coking and diethyl ether formation, although affecting the thermodynamic products distribution. A proof of concept for an ethanol dehydration process using diluted ethanol is also provided through process simulation. Catalysts based on a BEA zeolite have been compared, characterised by different acidity imparted by dealumination treatments. Ni addition in variable loading helped suppressing undesired byproducts, difficult to separate from ethylene. For instance, no trace of diethyl ether nor acetaldehyde has been observed for the Ni-loaded samples under optimised working conditions. Catalyst characterisation by FT IR allowed correlating a high selectivity to ethylene with the acid sites nature of the catalyst, whereas the presence of extraframework Lewis acidic sites induced faster coke formation. Durability was finally checked on the most active and selective catalyst evidencing stable operation for 80 h-on-stream and without evidence of coke deposition, as determined after characterisation of the spent samples. A γ-Al2O3 catalyst has been tested as benchmark under the same conditions

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“…Many research commonly studied the use of pure ethanol as a feedstock for ethanol dehydration and few research have been investigated on the dehydration of a mixture of water and pure ethanol [8], [10]- [14]. The use of a low purity of ethanol produced by simple flash distillation or a crude bioethanol limiting the purification processes may result in a lower production cost of ethanol dehydration compared to that of a pure ethanol.…”

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confidence: 99%

The Influence of Propan-1-Ol on Performance of Alumina-Silica Catalyst over Ethanol Dehydration

Jantasee¹,

Kanya²,

Ngoksilapa³

et al. 2017

IJCEA

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Abstract-This research investigated the effect of propan-1-ol on a performance of ethanol dehydration by using an alumina-silica composite (Al 2 O 3 -SiO 2 ) catalyst. It was compared the results to a H-Beta zeolite catalyst. Alumina-silica composite catalyst was prepared in the ratio of 60:40 by precipitation method. The catalysts were characterized using various techniques. The catalysts were tested catalytic activity over the dehydration of ethanol mixed with propan-1-ol at 1 atm of total pressure and the temperature range between 200 to 400 ºC. The results show that propan-1-ol decreased ethanol conversion and ethylene yield of the Al 2 O 3 -SiO 2 catalyst about 50% compared to the dehydration of pure ethanol over the same catalyst. Nevertheless, propan-1-ol did not significantly affect the ethylene selectivity of this catalyst. Ethanol to ethylene preferable occurred at high temperature but propan-1-ol to propylene preferable occurred at low temperature.

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Tuning of product selectivity in the conversion of ethanol to hydrocarbons over H-ZSM-5 based zeolite catalysts

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The Influence of Propan-1-Ol on Performance of Alumina-Silica Catalyst over Ethanol Dehydration

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