Thermal decomposition and reformation of PdO catalysts; support effects

Farrauto, Robert J.; Lampert, Jordan; Hobson, M.C.; Waterman, Earl M.

doi:10.1016/0926-3373(95)00015-1

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“…However, there is some disagreement in the literature over the surface form which is most active. Oh and co-workers [19,20]and Hicks et al [15,16] argue that the metal surface is more active than the oxide surface, whereas Burch and co-workers [21][22][23], Farrauto et al [24,25]and Primet and co-workers [26][27][28] consider the oxide surface as the most active phase.…”

Section: Relative Reactivity Of the Metal And Oxidementioning

confidence: 99%

“…Similarly, Farrauto et al [25] found that palladium oxide supported on alumina decomposes in two distinct steps when heated in air at one atmospheric pressure. The first step was found to occur between 750 and 800 • C, and believed to be the decomposition of a palladium-oxygen species dispersed on bulk palladium metal, designated PdO x /Pd.…”

Section: Cause Of Oscillationsmentioning

confidence: 99%

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Oscillatory behaviour during the oxidation of methane over palladium metal catalysts

Zhang

Lee

Mingos

et al. 2003

Applied Catalysis A: General

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Oscillatory reactions over palladium foil and wire catalysts during the oxidation of methane have been investigated over a wide range of reaction temperatures and argon/methane/oxygen feed gas compositions. Characterisation of the catalyst has also been carried out using scanning electron microscopy (SEM) techniques, which revealed the presence of a porous surface. This suggested that the metal surface has undergone a change since the reaction commenced, and using X-ray powder diffraction (XRD) techniques the palladium phase was shown to be the dominant phase present. Hysteresis phenomena were observed in the activity of the reaction as the temperature was cycled up and down, showing that the metal surface was continually changing throughout the reaction. The activation energies of the reaction during the high reactivity mode, PdO, and low reactivity mode, Pd, were also calculated. Oscillation rates were observed to depend on the dominant surface. Oscillations were frequent when the high reactivity mode was dominant while the activation energy of this mode was found to be low. When the low reactivity mode was dominant, the oscillations were slower and the activation energy was three times larger. The results obtained imply that the behaviour of the palladium surface, switching back and forth from the reduced state to the oxidised state, is responsible for the oscillatory behaviour seen in this system.

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Section: Relative Reactivity Of the Metal And Oxidementioning

confidence: 99%

Section: Cause Of Oscillationsmentioning

confidence: 99%

Oscillatory behaviour during the oxidation of methane over palladium metal catalysts

Zhang

Lee

Mingos

et al. 2003

Applied Catalysis A: General

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“…Esta mesma situação, usar uma propriedade obtida com o catalisador reduzido, sabendo-se que em condições reacionais o Pd se encontra na forma oxidada, foi considerada por Urbano e colaboradores 31 [8][9][10][11][12][13] .…”

Section: Efeito Da Temperatura De Reaçãounclassified

“…Diferentes formas ativas de paládio têm sido propostas para a combustão de CH 4 , tais como partículas de óxido de paládio altamente dispersas, cristais de Pd encobertos por uma camada de óxi-do, oxigênio quimissorvido em Pd e reconstrução do óxido de Pd em condições de reação [8][9][10][11][12][13] , considerando sempre a transformação reversível PdO↔Pd o como a etapa fundamental na performance do paládio na combustão catalítica de metano.…”

Section: Introductionunclassified

“…Sua elevada aplicação, tanto em escala industrial quanto em escala laboratorial, deve-se principalmente às baixas temperaturas de combustão utilizadas; à baixa volatilidade das espécies de Pd, que podem estar presentes em condições de reação (metálica, óxidos, hidróxidos, etc…) e à sua elevada disponibilidade ambiental, com relativo baixo custo em relação a outros metais de similar atividade, como por ex. a Pt.Diferentes formas ativas de paládio têm sido propostas para a combustão de CH 4 , tais como partículas de óxido de paládio altamente dispersas, cristais de Pd encobertos por uma camada de óxi-do, oxigênio quimissorvido em Pd e reconstrução do óxido de Pd em condições de reação [8][9][10][11][12][13] , considerando sempre a transformação reversível PdO↔Pd o como a etapa fundamental na performance do paládio na combustão catalítica de metano.Os catalisadores preparados neste trabalho, após serem exaustivamente caracterizados, foram avaliados cataliticamente para a reação de combustão de CH 4 + O 2 , em condições estequiométricas, empregando diferentes pré-tratamentos e temperaturas reacionais. Os objetivos principais foram estudar a influência do tamanho mé-dio das partículas de paládio e dos pré-tratamentos.…”

unclassified

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Catalisador Pd/gama-Al2O3: efeito do tamanho de partícula na atividade catalítica para combustão do CH4

Dallago¹,

Baibich²,

Gigola³

2005

Quím. Nova

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Recebido em 4/5/04; aceito em 28/3/05; publicado na web em 24/8/05Pd/γ-Al 2 O 3 CATALYST: PARTICLE SIZE EFFECT IN THE CATALYTIC ATIVITY FOR CH 4 COMBUSTION Methane, the main constituent of natural gas (> 85%), is employed in large scale as an energy source (thermoelectric power plants, automobiles, etc). However, significant quantities of this gas contribute to the greenhouse effect. The catalytic combustion of methane can minimize these emissions. Palladium is one of the metals that shows the highest activity, depending on the different active forms of the metal. In this article, we focus on the influence of particle size and pretreatment on the catalytic performance of palladium in the methane combustion reaction.Keywords: palladium catalyst; methane combustion; particle size. INTRODUÇÃOEntre os combustíveis fósseis empregados em larga escala, o metano, principal constituinte do gás natural (> 85%), é o que apresenta o menor índice de produção de poluentes atmosféricos (CO 2 , NOx, CH 4 residual, etc) durante sua combustão. Propriedade esta vinculada a sua elevada relação H/C, maior entre os hidrocarbonetos, a qual lhe proporciona uma produção mínima de CO 2 , e aos baixos níveis de compostos sulfurosos e nitrogenados, contidos como impurezas. No entanto, devido ao seu elevado potencial de aquecimento global (24,5 vezes maior que o CO 2 ), o metano é, depois do dióxido de carbono, o poluente atmosférico que mais contribui para o efeito estufa [1][2][3] .A utilização do Gás Natural (GN) no Brasil começou modestamente na década de 40, com as descobertas de óleo e gás na Bahia. A descoberta e exploração da Bacia de Campos, no estado do Rio de Janeiro na década de 80, impulsionaram o uso do GN, elevando em 2,7% sua participação na matriz energética nacional. O Governo Federal tem como meta elevar a participação do GN dos atuais 3 para 12% até 2010 4 . As principais aplicações são em plantas de geração de energia (centrais termoelétricas, caldeiras, etc…) e no transporte urbano; processos que proporcionam, como conseqüên-cia de uma combustão incompleta, uma emissão de outros poluentes, como CO e CH 4 , além de CO 2 e NOx. Uma minimização significativa nas emissões destes poluentes poderia ser obtida mediante o emprego da combustão catalítica do CH 4 , processo no qual todo o metano é consumido e apenas água e dióxido de carbono são gerados como produtos da reação 5 .O emprego de turbinas a gás via combustão catalítica do metano já se encontra em fase de testes, com resultados animadores, principalmente em nível ambiental 6,7 . Além disso, os conversores catalíticos pós-ignição, utilizados principalmente em correntes de exaustão de origem automotiva, já fazem parte do nosso cotidiano.No tocante a combustão catalítica do metano, o paládio é um dos metais que demonstraram os melhores resultados de atividade. Sua elevada aplicação, tanto em escala industrial quanto em escala laboratorial, deve-se principalmente às baixas temperaturas de combustão utilizadas; à baixa volatilidade das espécies de Pd, que podem estar pres...

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