Self-assembled monolayers on mercury surfaces

Muskal, Nechama; Turyan, Iva; Mandler, Daniel

doi:10.1016/0022-0728(96)04529-9

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“…Assim, somente uma pequena porcentagem das biomoléculas na superfície do eletrodo permanece ativa e mantém sua capacidade de interagir seletivamente com as moléculas do analito 103 . A auto-organização molecular tem se tornado um procedimento de derivação de superfícies bastante popular 12,13,[20][21][22]81,[104][105][106][107] , principalmente devido à sua simplicidade, versatilidade e possibilidade de produzir, em escala molecular, estruturas altamente ordenadas. Este tipo de modificação tem apresentado uma excelente estabilidade frente a uma ampla faixa de potenciais de trabalho, e também fornece um microambiente favorável para a atividade biocatalítica das enzimas, pois pode simular membranas biológicas, aproximando o sistema das condições conformacionais ótimas observadas nos ambientes biológicos originais 105 .…”

Section: Eletrodos Modificados Com Sam -Análise De Compostos Orgânicosunclassified

Emprego de monocamadas auto-organizadas no desenvolvimento de sensores eletroquímicos

Freire¹,

Pessôa²,

Kubota³

2003

Quím. Nova

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Recebido em 18/7/02; aceito 9/10/02 SELF-ASSEMBLED MONOLAYERS APPLICATIONS FOR THE DEVELOPMENT OF ELECTROCHEMICAL SENSORS. Selfassembled monolayers (SAMs) modified electrodes exhibit unique behavior that can greatly benefit electrochemical sensing. This brief review highlights the applications of SAM modified electrodes in electroanalytical chemistry. After a general introduction, which includes the approaches for SAM development, different electrochemical systems for detecting inorganic and organic species are described and discussed. Special attention to the coupling of biological sensing element to the SAM is given, which can selectively recognize the analyte. Future prospects are also evaluated.Keywords: chemically modified electrodes; self-assembled monolayers; electrochemical sensors. INTRODUÇÃOO desenvolvimento de sensores eletroquímicos é uma das áreas de maior e mais rápido crescimento dentro da Química Analítica, principalmente devido aos novos desafios impostos por amostras de interesse industrial, clínico e ambiental, que têm levado a uma crescente busca por sensores com melhores características, tais como alta sensibilidade, seletividade e estabilidade [1][2][3][4][5][6][7][8] . Apesar da grande versatilidade e perspectivas apresentadas pelos sensores eletroquímicos, a utilidade de um eletrodo é muitas vezes limitada devido a uma passivação gradual de sua superfície, que é conseqüência principalmente da adsorção dos produtos da própria reação de óxido-redução utilizada na detecção, ou ainda, dos sub-produtos destas reações que podem se polimerizar e se depositar sobre a superfície dos eletrodos 6 . Além disso, a sensibilidade de muitos analitos importantes pode ser prejudicada em função da cinética de transferência de elétrons entre estes compostos e os materiais dos eletrodos ser excessivamente lenta 9 . Uma outra limitação é a dificuldade de discriminar entre compostos alvos que possuam características redox similares 9 . Uma área que oferece grande potencial para minimizar os problemas acima descritos, e conseqüentemente para aumentar a aplicabilidade e eficiência dos sensores eletroquímicos, é a que compreende os chamados eletrodos quimicamente modificados (EQM) 9,10 . A habilidade para controlar e manipular deliberadamente as propriedades das superfícies dos eletrodos pode proporcionar uma variedade de efeitos atrativos, levando a superfícies com características que podem contornar efetivamente muitos dos problemas apresentados pelos sensores eletroquímicos tradicionais.Estudos experimentais, suportados pela teoria, têm mostrado que a velocidade de transferência de elétrons pode ser sensivelmente afetada em função da modificação da superfície dos eletrodos 11. A classificação das reações do eletrodo pode ser feita com base no grau de interação entre os reagentes e a superfície do eletrodo, ocorrida durante o estado de transição da transferência de elétrons 12 . Os processos de transferência de elétrons onde as interações entre as espécies reagentes e a superfície do eletrodo são fracas e não es...

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Section: Eletrodos Modificados Com Sam -Análise De Compostos Orgânicosunclassified

Emprego de monocamadas auto-organizadas no desenvolvimento de sensores eletroquímicos

Freire¹,

Pessôa²,

Kubota³

2003

Quím. Nova

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“…Typically the cathodic peak in the ex situ experiment has a peak potential more negative and its shape is more asymmetric than those of the peak obtained in situ. Shifts of cathodic peaks produced by saturated SAMs towards more negative potentials with increasing adsorption time have been previously observed [17,21]. This behavior is attributed to the occurrence of a slow change in the organization of the monolayer.…”

Section: Resultsmentioning

confidence: 75%

Electrochemical Characterization of the Self‐assembled Monolayer of 6‐Thioguanine on the Mercury Electrode

2004

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A self-assembled monolayer (SAM) of 6-thioguanine (6TG) was formed on the hanging mercury drop electrode, under open circuit potential, from 6TG solutions. The SAM has been characterized by cyclic voltammetry under both in situ and ex situ conditions and the experimental data reveal that the film is a densely packed structure of chemisorbed (mercury-thiol) molecules. The presence of this SAM has no influence on the rate of outer-sphere electrode reactions but strongly inhibits inner-sphere processes. The electrode reaction involving the Fe(CN) 3À=4À 6 couple appears reversible in a hanging mercury drop electrode coated by the 6TG-SAM.

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“…Only recently did the alkanethiols SAMs on the mercury surface attract considerable attention [3,4]. For example, Mandler and his coworkers have reported that n-alkanethiols and w-mercaptocarboxylic acids formed densely packed monolayers on mercury surface, which differed significantly from the well-studied system of aliphatic alcohol on mercury electrodes [7]. The same group also found that the thiols were either physisorbed or chemisorbed onto the mercury electrode surface depending on the applied potential and the transition between the two adsorption states occurred through a Faradaic process [8].…”

mentioning

confidence: 99%

“…The GSH molecule has two by-side chains and several function groups, two carboxyl acid groups and an amino group and so on [14,15]. Therefore, GSH could not form a dense monolayer on mercury surface, which meant there was a multilayer because the submonolayer did not block out the electron transfer completely [4,7,8]. Furthermore, the GSH molecule had the response of expansion-contraction depending on the pH value.…”

mentioning

confidence: 99%

“…The total CV shifts towards the direction of the cathodic current, indicating the different solution environment. The broad cathodic peaks are indicative that the energy is not confined around a unite value, meaning the disorder of structure arrangement of the GSH molecules on the mercury surface, as observed by others [3,7,8]. Because the GSH molecules reacted with mercury continuously to form the monolayer and then the multilayer, which would be dissolved into the solution, a relatively fast scanning rate, 100 mV s À1 , was unavoidable in order to prevent the formation of the thicker multilayer.…”

mentioning

confidence: 99%

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