Polarisation auf der Mesoskala durch geometrische Frustration in kolumnaren supramolekularen Kristallen

Abstract

Kolumnare supramolekulare Phasen, die eine Polarisation entlang der Kolumnenachse aufweisen, haben das Potential zur Entwicklung von Datenspeichern mit ultrahoher Dichte, da jede einzelne Kolumne als Speicherelement fungieren kann. Wir zeigen anhand von Untersuchungen der Struktur und Unordnung von vier kolumnaren 1,3,5-Benzoltrisamiden mittels totaler Rçntgenstreuung und DFT-Rechnungen, dass die Kolumnenorientierung und damit das kolumnare Dipolmoment empfindlich auf geometrische Frustration ist, sofern die Kolumnen in hexagonalen Stabpackungen aggregieren. Die Frustration unterdrückt die konventionelle antiferroelektrische Ordnung und erhçht die Sensitivität für kollektive interkolumnare Packungseffekte. Dieser Befund erlaubt es, Domänen auf der Mesoskala zu erzeugen, die eine spontane Polarisation aufweisen. Unsere Ergebnisse zeigen auf, wie das komplexe Zusammenspiel von sterischen und elektrostatischen Wechselwirkungen durch ein einfaches Design der molekularen Synthone beeinflusst wird, um spontane Polarisation zu erzeugen und die Grçße der mesoskopischen Domänen einzustellen.