Photoluminescence Enhancement through Symmetry Breaking Induced by Defects in Nanocrystals

Abstract

We present a theoretical model for the effect of symmetry breaking introduced by the doping of semiconductor nanocrystals with Coulomb impurities. The presence of a Coulomb center breaks the nanocrystal symmetry and affects its optical properties through mixing of the hole spin and parity sublevels, breaking the selection rules responsible for the exciton dark state in undoped nanocrystals. After reviewing the effects on the exciton fine structure and optical selection rules using symmetry theory, we present a perturbative model to quantify the effects. We find that the symmetry breaking proceeds by two mechanisms: First, mixing by even parity terms in the Coulomb multipole expansion results in an exciton fine structure consisting of three optically active doublets which are polarized along x, y and z axes with a ground optically passive dark exciton state, and second, odd parity terms which break inversion symmetry significantly activate optical transitions which are optically forbidden in the 1

Экситоны И Биэкситоны В Сфероидальных Квантовых Точках А-=sub=-2-=/Sub=-B-=sub=-6-=/Sub=-

“…может быть решено точно для произвольного значения отношения масс легкой и тяжелой дырок β = m lh /m hh , а волновые функции дырки R l (r) выражаются через сфе-рические функции Бесселя [2,7]. Зависимости энергий квантования от β для состояний 1S 3/2 и 1P 3/2 приведены на рис.…”

“…Недавно было показано [2], что наличие заряженных дефектов на поверхности КТ может подме-шивать к основному состоянию экситона ближайший по энергии экситон 1S e 1P 3/2 , отвечающий за край двухфо-тонного поглощения. Это делает подобные КТ интерес-ным объектом для изучения процессов генерации второй оптической гармоники [3].…”

Спиновая Физика Экситонов В Коллоидных Нанокристаллах

“…Это указывает на то, что наблюдаемые фононные линии [73]. Было также показано [74], что активация темного экситона может быть обусловлена снижением симметрии коллоидной QD ниже симметрии C 6v , при которой она имеет эл-липсоидальную форму с осью вращения, направленной вдоль гексагональной оси анизотропии c. Дальнейшее понижение симметрии QD приводит к существенной перестройке экситонных состояний [75].…”

“…Электрон-дырочное обменное взаимодействие вклю-чает как короткодействующие, так и длиннодейству-ющие вклады [22,23,28,74,75]. В QD малого радиуса a < a ex , оба вклада в обменное взаимодействие усили-ваются как (a ex /a) 3 .…”

Coherent Exciton Dynamics in Ensembles of Size-Dispersed CdSe Quantum Dot Dimers Probed via Ultrafast Spectroscopy: A Quantum Computational Study

“…Among possible building blocks, isolated CdSe QDs were extensively studied [15][16][17][18][19]. Driven by the possible applications to lasing, sensing, light harvesting, and information processing, they have recently received renewed attention focusing on understanding the role of the fine structure coupling [20][21][22][23][24], electronic and vibrational coherences [25][26][27][28][29][30][31][32] and coupling to biexcitons [30,[33][34][35][36][37], electron transport in arrays [38][39][40][41], and the possibility of engineering ultrafast energy transfer between a donor and an acceptor dot [10,11].…”