Phase composition of brown ceramics of lava-like fuel-containing materials of the object “Shelter” ChNPP

Abstract

Методом рентгенівської дифракції досліджено фазовий склад коричневої кераміки лавоподібних паливовмісних матеріалів комплексу «Новий безпечний конфайнмент-об'єкт «Укриття». Визначено тип та оцінено вміст кристалічних фаз. Одержано характеристики силікатної склофази. Оксид урану є похідним від «вихідних» матеріалів реактора до Чорнобильської аварії, кубічний і тетрагональний оксиди цирконію та силікат цирконію утворилися під час аварії, а низка оксидів кремнію, силікати урану, цирконію, алюмінію та кальцію сформувалися в процесі кристалізації скломатриці впродовж 33 років після аварії. Оксид урану у включеннях окислився до UO 2,34 , має кубічну решітку, яка є метастабільною при такому вмісті кисню. Ці включення існують завдяки стисненню їх скломатрицею. Збільшення їхнього об'єму за рахунок окислення оксиду урану є причиною формування тріщин у матеріалі. При руйнуванні коричневої кераміки 20-25 % оксиду урану із включень переходить до оксиду U 3 O 8 з руйнуванням зерен до мікронного та субмікронного рівнів. На даний час кристалізація скломатриці знаходиться на стадії сталого розвитку. Ключові слова: лавоподібні паливовмісні матеріали, коричнева кераміка, кристалізація, окислення, рентгенівський фазовий та кількісний аналізи, фазовий склад, стиснення, включення оксиду урану, включення оксидів цирконію, оксиди кремнію, силікати урану, цирконію, алюмінію та кальцію.

Оновлена Модель Еволюції Мікроструктури Лавоподіб-Них Паливовмісних Матеріалів 4-Го Блока ЧАЕС. Коричнева Кераміка

“…The proposed evolution model for the LFCM microstructure [20] differed from all previous attempts to describe the behavior of those materials. Not only one, two, or three, but seven processes were taken into account.…”

“…thirty years after the accident, the authors of work [19] presented for the first time a model of the LFCM microstructure degradation. In work [20], this model was expounded systematically and comprehensively. Among the variety of physical and chemical processes that take place in the LFCM, seven processes were distinguished, which are crucial for the microstructure formation.…”

“…Among the variety of physical and chemical processes that take place in the LFCM, seven processes were distinguished, which are crucial for the microstructure formation. One of the most important of them, in our opinion, is the formation of open pore channels in the LFCM via the joining of at least some of the tracks left by -particles that emerged owing to -decay of radionuclides [20][21][22]. The nano-sized pore channels provided the formation of materials with open porosity by connecting the gas pores with one another and with the environment.…”

“…The other six processes are as follows [20]: penetration of air oxygen into the LFCM up to the uranium oxide inclusions through the open nano-sized pore channels, oxidation of uranium oxide UO in the inclusions by air oxygen, formation of cracks in the LFCM owing to the growth of the uranium oxide inclusions, penetration of water into the LFCM to the uranium oxide inclusions via the cracks, destruction of the LFCM by temperature fluctuations owing to the changes in the aggregate state of water in gas pores and cracks, and interaction of water and dissolved salts and gases with uranium oxides and activation products, which gives rise to the formation of hydrates and soluble compounds of uranium and transuranium elements.…”

“…During the last four years, new data on the phase composition of brown ceramics were obtained and new processes in the LFCM were identified at the Institute for Safety Problems of Nuclear Power Plants of the National Academy of Sciences of Ukraine (ISF NPP NASU) [23][24][25][26][27][28]. There arose a necessity to further develop the evolution model of the LFCM microstructure to improve the quality of prognosis concerning the LFCM state and behavior in the future.…”