Partial oxidation of propane to acrylic acid at a Mo?V?Te?Nb-oxide catalyst

Balcells, E.; Borgmeier, F.; Grißtede, I.; Lintz, H.‐G.; Rosowski, Frank

doi:10.1016/j.apcata.2004.02.019

Cited by 39 publications

(19 citation statements)

References 19 publications

Supporting

Mentioning

Contrasting

Unclassified

Order By: Relevance

“…The experiment demonstrates that the present M1 exhibits a catalytic performance similar to related MoVTeNb oxide catalysts. [3,51,52] It is notable that the phase-pure M1 MoVTeNb oxide catalyst is structurally absolutely stable under conditions of prolonged propane oxidation at 673 K for more than 600 h time on stream (TOS) revealing no change of the phase composition during the prolonged reaction time. The average domain size determined by XRD increases slightly from 56 nm in the activated catalyst to 61 nm in the catalyst tested in propane oxidation (Tab.…”

Section: Selective Oxidation Of Propane To Acrylic Acidmentioning

confidence: 99%

Surface chemistry of phase-pure M1 MoVTeNb oxide during operation in selective oxidation of propane to acrylic acid

Hävecker

Wrabetz

Kröhnert

et al. 2012

Journal of Catalysis

159

183

View full text Add to dashboard Cite

The surface of a highly crystalline MoVTeNb oxide catalyst for selective oxidation of propane to acrylic acid composed of the M1 phase has been studied by infrared spectroscopy, microcalorimetry, and in-situ photoelectron spectroscopy. The acid-base properties of the catalyst have been probed by NH3 adsorption showing mainly Brønsted acidity that is weak with respect to concentration and strength of sites. Adsorption of propane on the activated catalyst reveals the presence of a high number of energetically homogeneous propane adsorption sites, which is evidenced by constant differential heat of propane adsorption qdiff,initial=57 kJ mol -1 until the monolayer coverage is reached that corresponds to a surface density of approximately 3 propane molecules per nm 2 at 313 K. The decrease of the heat to qdiff,initial=40 kJ mol -1 after catalysis implies that the surface is restructured under reaction conditions. The changes have been analyzed with high-pressure in-situ XPS while the catalyst was working applying reaction temperatures between 323 and 693 K, different feed compositions containing 0 mol.-% and 40 mol.-% steam and prolonged reaction times. The catalytic performance during the XPS experiments measured by mass spectrometry is in good agreement with studies in fixed bed reactors at atmospheric pressure demonstrating that the XPS results taken under operation show the relevant active surface state. The experiments confirm that the surface composition of the M1 phase differs significantly from the bulk implying that the catalytically active sites are no part of the M1 crystal structure and occur on all terminating planes. Acrylic acid formation correlates with surface depletion in Mo 6+ and enrichment in V 5+ sites. In presence of steam in the feed, the active ensemble for acrylic acid formation appear to consist of V 5+ oxospecies in close vicinity to Te 4+ sites with an element ratio Te/V=1.4. The active sites are formed under propane oxidation conditions and are embedded in a thin layer enriched in V, Te, and Nb on the surface of the structural stable self-supporting M1 phase.

show abstract

Section: Selective Oxidation Of Propane To Acrylic Acidmentioning

confidence: 99%

Surface chemistry of phase-pure M1 MoVTeNb oxide during operation in selective oxidation of propane to acrylic acid

Hävecker

Wrabetz

Kröhnert

et al. 2012

Journal of Catalysis

159

183

View full text Add to dashboard Cite

show abstract

“…A further increase in temperature from 600 to 750°C caused a decrease in the selectivity. It is well known from unsupported MoVTeNb-based catalysts that particular calcination temperatures have a crucial influence on phase composition and reduction degree of metal ions, which are related to the catalytic performance [19][20][21][22][23][24][25]. Among the mixed MoVTeNbO system catalysts prepared under different calcination temperatures, it shows the highest propane conversion and acrylic acid selectivity at 600°C.…”

Section: 1the Influence Of the Calcination Temperature On Catalytimentioning

confidence: 99%

Effect of Preparation Condition on the Performance of MoVTeNbO Catalyst Materials for Selective Oxidation of Propane into Acrylic Acid

Zheng¹,

Yu²,

Zhang³

et al. 2008

TOMSJ

View full text Add to dashboard Cite

Abstract:The effects of chemical composition and preparation conditions, especially calcination atmosphere, water content and oxygen content on the catalytic performances of MoVTeNbO mixed oxide catalyst system for the selective oxidation of propane to acrylic acid have been investigated and discussed. Among the catalysts studied, the Mo 1.0 V 0.3 Te 0.23 Nb 0.12 O catalyst calcined in inert atmosphere under a temperature of 600°C showed the best performance in terms of propane conversion and selectivity to acrylic acid. The results revealed that proper chemical composition, calcination atmosphere, water content and oxygen content affected greatly the catalysts in many ways including structure, chemical composition, which are related to their catalytic performances, the 78% propane conversion and 61% one-pass yield to acrylic acid can be achieved at the same time.

show abstract

“…En general, los esquemas de reacción propuestos en la bibliografía para catalizadores MoVTe(Sb)NbO consideran que, junto a la formación de ácido acrílico (a través de acroleína), existe un proceso competitivo por el cual se obtiene ácido acético a través de acetona (Esquema 1.3, c) [137,139,197,218,[220][221][222].…”

Section: Síntesis De Catalizadores Basados En Omm Con Mo Y Vunclassified

“…La mayoría de estudios publicados sobre oxidación selectiva de propano [137,169,197,[218][219][220][221][222] consideran que la reacción tiene lugar a través del mecanismo Mars-Van Krevelen [23], por el cual la oxidación del hidrocarburo transcurre con oxígeno de red del catalizador, mientras que la reoxidación del catalizador con oxígeno molecular de la mezcla de reacción (Esquema 1.1). Como ya se ha comentado anteriormente, este mecanismo es característico de los óxidos de metales de transición y se observa también para otras reacciones de oxidación parcial (de propeno a acroleína o a ácido acrílico, de acroleína a ácido acrílico, etc) sobre catalizadores de este tipo [154,207,208,210,211,213].…”

Section: Síntesis De Catalizadores Basados En Omm Con Mo Y Vunclassified

“…MoVTeNbO obtienen resultados experimentales que ajustan con una reacción de primer orden con respecto al propano y de orden cero respecto al oxígeno [137,[219][220][221], lo que sugiere que la etapa limitante de la velocidad de reacción de oxidación parcial de propano es la ruptura del enlace C-H del propano para formar propeno, y no la reoxidación del catalizador. Por otro lado, el estudio mecanístico, mediante el empleo de espectroscopía infrarroja durante la adsorción de diferentes moléculas implicadas en el proceso de oxidación de propano, ha planteado la existencia de tres intermedios de reacción diferentes en función de las características de la superficie del catalizador [197].…”

Section: Diversos Estudios Cinéticos De Oxidación De Propano Sobre Caunclassified

See 1 more Smart Citation

Oxidación selectiva de hidrocarburos ligeros sobre catalizadores basados en óxidos metálicos mixtos

Barceló¹

View full text Add to dashboard Cite

AgradecimientosHace ocho años, durante el penúltimo curso académico de mi licenciatura en Química, me dediqué a visitar todos los institutos de investigación de los que tenía conocimiento, con la intención de conseguir realizar prácticas formativas complementarias. Todas las personas con las que me entrevistaba tenían algo en común: ninguna tenía problemas con que realizara prácticas formativas en su instituto... pero a todos les faltaba algo. Fue por casualidad, un día que andaba por la UPV, se me ocurrió echar un vistazo a uno de esos carteles informativos con el plano y la descripción de todas las instalaciones. Fue entonces cuando encontré el nombre del Instituto de Tecnología Química. Ya me había hablado de él un profesor del departamento de química inorgánica, Carlos Gómez (uno de los mejores docentes que he tenido, brillante y humilde, motivado y motivador). En ese preciso momento decidí acudir para informarme. Preguntando, acabé en el despacho de gerencia. Allí estaba Amparo Mifsud, quien amablemente me recibió. De modo que hablamos acerca del ITQ y de mis inquietudes. Gracias a su mediación me dio a conocer a José Manuel López Nieto. Y a partir de ahí empezó todo lo que finalmente ha tenido como resultado la presente memoria de Tesis doctoral. Primero fueron prácticas en verano, que llevaron a más prácticas en invierno, al proyecto final de carrera, a contratos de investigación, y finalmente beca para Tesis doctoral (BES-2004-4765):Financiada por el Ministerio de Educación y Ciencia con cargo al proyecto PPQ2003-03946Quiero agradecer a Amparo Mifsud su voto de confianza con aquel chaval ingenuo e ilusionado que hace ocho años entro en su despacho por primera vez. Gracias también, porque desde entonces siempre lo ha tenido abierto para lo bueno y para lo malo (como dice ella).Agradecer al Prof. José Manuel López Nieto, la oportunidad que me ha brindado al depositar su confianza en mi para realizar esta tesis. Desde la primera entrevista me contagió todo su entusiasmo por este trabajo, la investigación, y desde entonces no le he visto perder ni un ápice de esa ilusión.Gracias por su tiempo, sus consejos, sus ideas. Gracias por su motivación y por todo el interés que ha puesto en mi formación en el campo de la investigación química.También quiero dar las gracias especialmente al director del Instituto, el Prof. Avelino Corma, siempre disponible con una sonrisa, a pesar de sus innumerables obligaciones, para cualquier cosa que he podido necesitar. Por sus sinceros y sabios consejos, y en especial por su apoyo profesional.Agradecer a todas las personas que con su trabajo han colaborado en la consecución de esta tesis:Benjamín Solsona (mi modesto compañero y amigo), Pablo Botella (maestro en el arte de la síntesis), Patricia Concepción, Enrique Rodríguez, Ana Dejoz, M. Isabel Vázquez, José Luís Jordá. A todo el personal de caracterización: Chusa, Fanny, Rosa, Maribel, Amparo, Alejandro, Adelina.Al personal de administración: Inma, Mónica (mi ángel de la guarda personal), Mª Amparo, Inma, Agustín, etc.Al perso...

show abstract

Partial oxidation of propane to acrylic acid at a Mo?V?Te?Nb-oxide catalyst

Cited by 39 publications

References 19 publications

Surface chemistry of phase-pure M1 MoVTeNb oxide during operation in selective oxidation of propane to acrylic acid

Surface chemistry of phase-pure M1 MoVTeNb oxide during operation in selective oxidation of propane to acrylic acid

Effect of Preparation Condition on the Performance of MoVTeNbO Catalyst Materials for Selective Oxidation of Propane into Acrylic Acid

Oxidación selectiva de hidrocarburos ligeros sobre catalizadores basados en óxidos metálicos mixtos

Contact Info

Product

Resources

About