Many-body interactions and high-pressure equations of state in rare-gas solids

Abstract

The T = 0 K equations of state (EOS) of rare-gas solids (RGS) (He, Ne, Ar, Kr, and Xe) are calculated in the experimentally studied ranges of pressures accounting for two-and three-body interatomic forces. Solid-state corrections to the pure two-body Aziz et al. potentials included the long-range Axilrod-Teller three-body interaction and short-range three-body exchange interaction. The energy-scale and length-scale parameters of the latter were taken as adjustable parameters of theory. The calculated T = 0 K EOS for all RGS are in excellent agreement with experiment in the whole range of pressures. The calculated EOS for Ar, Kr, and Xe exhibit inflection points where the isothermal bulk moduli have non-physical maxima indicating that account of only three-body forces becomes insufficient. These points lie at pressures 250, 200, and 175 GPa (volume compressions of approximately 4.8, 4.1, and 3.6) for Ar, Kr, and Xe, respectively. No such points were found in the calculated EOS of He and Ne. The relative magnitude of the three-body contribution to the ground-state energy with respect to the two-body one as a function of the volume compression was found to be non-monotonic in the sequence NeAr -Kr-Xe. In a large range of compressions, Kr has the highest value of this ratio. This anomally high three-body exchange forces contributes to the EOS so large negative pressure that the EOS for Kr and Ar as a function of compression nearly coincide. At compressions higher approximately 3.5, the curves intersect and further on the EOS of Kr lies lower than that of Ar. PACS: 64.60.Cn Order-disorder transformations; statistical mechanics of model systems; 67.80.-s Solid helium and related quantum crystals; 67.90.+z Other topics in quantum fluids and solids; liquid and solid helium.

Elastic properties of compressed cryocrystals in a deformed atom model

“…Freiman and Tretyak [2] used the Aziz-Slaman pair potential [2] and the Loubeyre three-body model [4,5] and, on this basis, derived the equations of states for cryocrystals of the He-Xe series, which are in excellent agreement with the experiment in the megabar range. The equations of states, volume-dependent elastic moduli, and some other properties can be rather successfully described in terms of the effective pair potential, whereas the deviation from the Cauchy relation (CR) , in principle, cannot be reproduced using the pair potential (see, for example, [6] and references therein).…”

Ab initio теория уравнения состояния сжатых кристаллов инертных газов

“…Двухцентровые кулоновские интегралы, входящие в W 3 (13), также были рассчитаны точно на основе таблиц [31]. [12,32,33] в широкой области сжатия до u = 0.8 (R = a √ 2 = 3.5 a.u.). Однако мы видим, что их первые производ-ные значительно отличаются, начиная со сжатий u ≈ 0.6, соответствующих давлению p ≈ 30 GPa.…”

“…Для всех кристаллов ряда Ne−Xe расчеты EOS Ви-нета [8] и других авторов [7,12,13], использующие 4 и более экспериментальных параметров, достаточно хо-рошо согласуются с экспериментальными данными (за исключением [45]), особенно для тяжелых КИГ. Ab initio расчеты DFT−LDA [16] также близки к эксперименту (несколько ниже) для всех КИГ в широком интервале давления.…”

“…При комнатной температуре уравнение состояния кристаллического Ne экспериментально изучалось с ис- Теоретические описания изотерм в широкой области давлений основываются на полуэмпирических уравнени-ях состояния с параметрами, определяемыми при нор-мальном давлении [7][8][9][10][11][12][13][14][15]. Наиболее успешным считается уравнение состояния Винета [8], для которого необходи-мо знание 4 параметров: 1) изотермического объемного модуля при нулевом давлении; 2) его производной по давлению; 3) объема при p = 0 и 4) термического расширения при p = 0.…”

“…В настоящее время экспериментально известно давление металлизации для Xe, p m = 132 GPa [2]. Давление, создаваемое в DAC, составляет 300 GPa [1] и продолжает увеличиваться, по-этому изучение при высоких давлениях свойств легких КИГ, в частности Ne и Ar, представляет научный и практический интерес.Для анализа данных по состоянию кристалла, под-вергнутому большому сжатию, необходимо разработать общее уравнение состояния (equation of state -EOS), связывающее конечные деформации кристалла с внеш-ними напряжениями.При комнатной температуре уравнение состояния кристаллического Ne экспериментально изучалось с ис- Теоретические описания изотерм в широкой области давлений основываются на полуэмпирических уравнени-ях состояния с параметрами, определяемыми при нор-мальном давлении [7][8][9][10][11][12][13][14][15]. Наиболее успешным считается уравнение состояния Винета [8], для которого необходи-мо знание 4 параметров: 1) изотермического объемного модуля при нулевом давлении; 2) его производной по давлению; 3) объема при p = 0 и 4) термического расширения при p = 0.…”