Рентгеновские исследования кристаллов TlFeS2, TlFeSe2, полученных методом высокотемпературного синтеза, выявили их монофазность и изоструктурность с пространственной группой симметрии С2/m. Исследованы комбинационное рассеяние света и инфракрасное отражение света в соединениях TlFeS2, TlFeSe2 при температуре 300 K. Обнаружены и определены характерные частоты в рамановском рассеянии и инфракрасных спектрах фононов в TlFeS2, TlFeSe2. Из анализа опубликованных работ по магнитным свойствам TlFeS2, TlFeSe2 сделано заключение, что они являются квазиодномерными антиферромагнетиками, каждый из которых обладает двумя характеристическими температурами, TN3D и T_csuper-p, между ними и располагается квазиодномерное антиферромагнитное упорядочение в TlFeS2, TlFeSe2. Температура T_csuper-p введена впервые и характеризует сильно развитый ближний магнитный порядок, в котором существует суперпарамагнитное упорядочение. Ключевые слова: оптические фононы, комбинационное рассеяние света, инфракрасное отражение света, монофазность и изоструктурность кристаллов, квазиодномерные антиферромагнетики.