Erstmalig wurde Synchrotron‐basierte nukleare inelastische Streuung (NIS) unter Nutzung des Mößbauer‐Isotops 161Dy für die Untersuchung der vibronischen Eigenschaften eines DyIII‐basierten Einzelmolekülmagneten, [Dy(Cy3PO)2(H2O)5]Br3⋅2 (Cy3PO)⋅2 H2O⋅2 EtOH, eingesetzt. Die experimentelle partielle Phononen‐Zustandsdichte, die alle Schwingungen mit einer Auslenkung des DyIII‐Ions enthält, wurde mit Hilfe von auf Dichtefunktionaltheorie (DFT) basierenden Simulationen reproduziert, was die Zuordnung aller intramolekularen Schwingungsmoden des Moleküls ermöglicht. Diese Studie zeigt, dass 161Dy‐NIS als eine experimentelle Methode ein hohes Potential besitzt, um zur Klärung der Rolle von Phononen in Einzelmolekülmagneten beizutragen.