Kristallstrukturbasierte Mutagenese der Cattleyene‐Synthase führt zur Bildung umgelagerter polycyclischer Diterpene

Abstract

Die Kristallstrukturen der Cattleyen-Synthase (apo-CyS) und der mit Geranylgeranylpyrophosphat (GGPP) komplexierten CyS wurden gelöst. Die CyS C59A -Variante zeigte eine erhöhte Produktion von Cattleyen und weiteren Diterpenen mit unterschiedlichen Skeletten. Ihre Struktur zeigte ein vergrößertes aktives Zentrum, was die relaxierte Selektivität erklärt. Isotopenmarkierungsexperimente offenbarten einen bemerkenswerten Cyclisierungsmechanismus, der mehrere Gerüstumlagerungen für eines der neuen Diterpene umfasst.