Influence of the Active Phase (Fe, Ni, and Ni–Fe) of Mixed Oxides in CWAO of Crystal Violet

Archila, Katherine; Campos, Ana M. F. Oliveira; Lugo, Lorena; Celis, Crispín; Moreno, Sonia; Reina, Tomás Ramírez; Pérez-Flórez, Alejandro

doi:10.3390/catal10091053

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“…El desplazamiento a temperaturas de reducción (curvas II-IV) más bajas, así como la formación de partículas de NiO pequeñas y dispersas (curva I) nos sugiere que con la incorporación de Fe se tiene una mejor dispersión de las fases de Ni presentes en el catalizador [60,65] .…”

Section: Reducción a Temperatura Programada (Tpr)unclassified

Evaluación en hidrodesoxigenación de vainillina con catalizadores de óxidos mixtos Ni-Al-Fe derivados de un material tipo hidrotalcita

Fuentes¹,

Toledo-Antonio²

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En el presente trabajo se sintetizaron óxidos mixtos (NiFeAlOx) a partir de hidróxidos dobles laminares (LDH) con diferente contenido de Fe (0-15%), manteniendo una relación molar M²⁺/Mᶾ⁺ de 3. Los precursores se prepararon por el método de coprecipitación a baja sobresaturación. Los óxidos mixtos obtenidos a partir de los compuestos tipo LDH se evaluaron durante la reacción de hidrodesoxigenación (HDO) de vainillina utilizada como molécula modelo, para simular la desoxigenación de fracciones de lignina. Las reacciones se llevaron a cabo en un reactor tipo PARR a una presión de hidrógeno de 1.2 MPa y una temperatura de 260 °C y 300 °C. Los catalizadores se caracterizaron mediante: difracción de rayos X (DRX), espectroscopia de fotoemisión de rayos X (XPS), Fluorescencia de Rayos X (FRX) y reducción a temperatura programada (TPR). Del análisis de DRX se observó que la incorporación de hierro a los hidróxidos dobles laminares, mostró la formación de α-Ni(OH)₂ 0.75 H₂O como una especie segregada en superficie, provocado por el cambio en la carga de las láminas de octaedros de níquel y hierro. Mientras que, los materiales calcinados, mostraron picos característicos para el NiO, adicionalmente, presentaron otras fases (alúmina, Ni₂O₃, Fe₃O₄) con poca cristalinidad y alta dispersión. Al aumentar la carga de hierro la formación de la alúmina amorfa disminuyó. Los análisis de TPR mostraron que, la incorporación de Fe, en los óxidos mixtos desplazó la reducción de las especies reducibles (Ni, Fe) a menores temperaturas. Al aumentar la carga de hierro, se observó una disminución de los óxidos metálicos con una fuerte interacción con el soporte. Además, se observó un aumento de los óxidos de níquel segregados en superficie y los óxidos metálicos (Ni, Fe) con interacción débil con el soporte. Los análisis de XPS para los precursores tipo LDH y en los óxidos mixtos, mostraron que tanto para el níquel como para el hierro, se presentó más de un estado de oxidación (M²⁺, Mᶾ⁺). En los precursores, tanto el níquel, como el hierro ocupan los sitios octaédricos de las láminas características del material, cambiando así, la carga de las láminas y segregando una fase de níquel hacia la superficie. Además, para los óxidos mixtos (NiFeAlOx) los estados de oxidación (M²⁺, Mᶾ⁺)se atribuyó al NiO, Ni₂O₃ para el níquel, mientras que para el hierro se atribuyó al Fe₃O₄. Al someter los óxidos mixtos a un tratamiento de reducción con hidrógeno, se observó un aumento en la cantidad de especies superficiales asociadas a óxidos simples (NiO y FeO), igual que la presencia de especies metálicas de níquel y hierro, que incrementó a medida que aumenta la concentración de hierro en el material. La concentración de vainillina y los productos de reacción, se midió por cromatografía de gases. Después de identificar los productos, se propuso un esquema para calcular las velocidades de reacción asumiendo un pseudo primer orden. Para cada dato experimental de concentración, se utilizó un ajuste de mínimos cuadrados con minimización de Levenberg-Marquardt mediante un código FORTRAN (“mIKC). Los resultados del ajuste mostraron un muy buen ajuste entre los datos experimentales y los calculados utilizando las ecuaciones de velocidad de reacción propuestas, lo que validó el esquema de reacción propuesto. La incorporación de Fe en los precursores tipo LDH (Ni-Al) aumentó significativamente el poder hidrogenante y desoxigenante en la reacción de HDO de vainillina, atribuido a la mayor cantidad de especies superficiales reducibles. La mayor actividad en la HDO de vainillina la presentó el material con 10% de Fe a 260 °C (88.8% HDO), incluso mayor que la del material sin hierro (65.4% HDO). Para las demás evaluaciones (5% Fe a 260 y 300 °C; 10% Fe a 300 °C), los materiales presentaron una menor actividad en la HDO que el material sin hierro, atribuido a la acumulación del 2-metoxi-4-metil-ciclohexan-1-ol, que mostró una desmetoxilación muy baja hacia 4-metil-ciclohexan-1-ol. Además, la incorporación de 10% peso de Fe en la evaluación a 260 °C, incrementó 6.2 veces la velocidad inicial de HDO, que se atribuyó a la oxofilicidad que el Fe le confiere al óxido mixto Ni-Fe-Al. Aumentado así, la velocidad de hidrogenación y orientando la reacción hacia productos cíclicos saturados completamente desoxigenados.

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Section: Reducción a Temperatura Programada (Tpr)unclassified

Evaluación en hidrodesoxigenación de vainillina con catalizadores de óxidos mixtos Ni-Al-Fe derivados de un material tipo hidrotalcita

Fuentes¹,

Toledo-Antonio²

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Syngas production via microwave-assisted Dry Reforming of Methane over NiFe/MgAl2O4 alloy catalyst

Olowoyo,

Sharifvaghefi,

Zheng

2024

Chemical Engineering and Processing - Process Intensification

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Graphene oxide loaded fibrous matrixes of polyether block amide (PEBA) elastomer as an adsorbent for removal of cationic dye from wastewater

Sarwar

Tichonovas

Krugly

et al. 2021

Journal of Environmental Management

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Influence of the Active Phase (Fe, Ni, and Ni–Fe) of Mixed Oxides in CWAO of Crystal Violet

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Evaluación en hidrodesoxigenación de vainillina con catalizadores de óxidos mixtos Ni-Al-Fe derivados de un material tipo hidrotalcita

Evaluación en hidrodesoxigenación de vainillina con catalizadores de óxidos mixtos Ni-Al-Fe derivados de un material tipo hidrotalcita

Syngas production via microwave-assisted Dry Reforming of Methane over NiFe/MgAl2O4 alloy catalyst

Graphene oxide loaded fibrous matrixes of polyether block amide (PEBA) elastomer as an adsorbent for removal of cationic dye from wastewater

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