Heat capacity anomaly in UO2 in the vicinity of 1300K: an improved description based on high resolution X-ray and neutron powder diffraction studies

Thermophysical properties and oxygen transport in the (U ,Pu1−)O2 lattice

“…For UO 2 there is a deviation from linear thermal expansion and a classical Debye description of the constant pressure specific heat above 1300 K [11][12][13][14][15][16][17][18][19][20]. At 2670 K (0.85T m ) there is a peak in the specific heat due to a premelting transition or superionic transition as seen in other fluorite structures [11].…”

In situX-ray diffraction study of point defects in neptunium dioxide at elevated temperature

“…Hutchings, 1987;Ruello et al, 2005). It is generally interpreted in terms of the formation of thermally activated defects.…”

Фононные спектры, однофононные и двухфононные плотности состояний UO-=SUB=-2-=/SUB=- и PuO-=SUB=-2-=/SUB=-

“…Средние координаты кислорода при этом оказались равными бы обеспечить согласие теоретически вычисленной теп-лоемкости с экспериментальной в интервале температур выше 1273 K. В экспериментах по рентгеновской и нейтронной дифракции на монокристаллах UO 2 [7] в температурном интервале выше 1200 K отмечены суще-ственные отклонения от квазигармонического поведения ряда тепловых характеристик -теплоемкости, теплово-го расширения и др. С дальнейшим повышением темпе-ратуры начинается разупорядочение кислородной под-решетки.…”

“…В частности, значительное внимание уделяется исследованиям динамики кристаллической ре-шетки как экспериментальными [2][3][4][5][6][7][8], так и теорети-ческими [2,[9][10][11][12][13][14] методами. Уже в ранней работе [2] колебательные спектры монокристаллов UO 2 исследо-вались методом когерентного однофононного рассеяния медленных нейтронов.…”

“…Это отклонение обусловлено ангармоническими эффектами, нелинейным поведением решеточных констант, разупорядочением подрешетки кислорода. Так, например, для UO 2 методами молеку-лярной динамики оценено, что в температурном интер-вале между 1000 K и 1500 K достаточно существенным оказывается ангармонический вклад в термодинамиче-ские величины, в то время как выше 1500 K основ-ной вклад дают антифренкелевские дефекты кислоро-да [7]. При вычислении интегральных интенсивностей нейтронной дифракции на монокристаллах UO 2 и ThO 2 в предположении гармонической модели структурных факторов в работах [20][21][22] наблюдалась систематиче-ская разница между наблюдаемыми и вычисленными интенсивностями рефлексов, которая устранялась пу-тем введения дополнительного параметра ангармонич-ности в температурные факторы кислорода.…”