Abstract:InAs quantum dots embedded in an AlAs matrix inside a double barrier resonant tunneling diode are investigated by cross-sectional scanning tunneling spectroscopy. The wave functions of the bound quantum dot states are spatially and energetically resolved. These bound states are known to be responsible for resonant tunneling phenomena in such quantum dot diodes. The wave functions reveal a textbook-like one-dimensional harmonic oscillator behavior showing up to five equidistant energy levels of 80 meV spacing. … Show more
“…Bound electron states of a quantum dot are commonly modelled as harmonic potentials [100] and so we define VnormalRfalse(xfalse)=false012mω2x2,1emVnormalBfalse(xfalse)=false012mω2false(x−xnormalBfalse)2+εnormalB1emand1emVnormalPfalse(xfalse)=false012mω2false(x−xnormalPfalse)2−εnormalP, where x denotes the coordinate of the single electron. We choose parameters that correspond to a self-assembled InAs quantum dot [101] with effective electron mass m=0.24me and vibrational energy spacing ℏω=0.08false0eV, which for simplicity is chosen to be the same for all states. The bridge and product minima are located at xnormalB=9nm and xnormalP=18nm, respectively, from the reactant, which corresponds to a typical length scale for quantum dots.…”
Instanton theory provides a semiclassical approximation for computing quantum tunnelling effects in complex molecular systems. It is typically applied to proton-transfer reactions for which the Born–Oppenheimer approximation is valid. However, many processes in physics, chemistry and biology, such as electron transfers, are non-adiabatic and are correctly described instead using Fermi’s golden rule. In this work, we discuss how instanton theory can be generalized to treat these reactions in the golden-rule limit. We then extend the theory to treat fourth-order processes such as bridge-mediated electron transfer and apply the method to simulate an electron moving through a model system of three coupled quantum dots. By comparison with benchmark quantum calculations, we demonstrate that the instanton results are much more reliable than alternative approximations based on superexchange-mediated effective coupling or a classical sequential mechanism.
This article is part of the theme issue ‘Chemistry without the Born–Oppenheimer approximation’.
“…Bound electron states of a quantum dot are commonly modelled as harmonic potentials [100] and so we define VnormalRfalse(xfalse)=false012mω2x2,1emVnormalBfalse(xfalse)=false012mω2false(x−xnormalBfalse)2+εnormalB1emand1emVnormalPfalse(xfalse)=false012mω2false(x−xnormalPfalse)2−εnormalP, where x denotes the coordinate of the single electron. We choose parameters that correspond to a self-assembled InAs quantum dot [101] with effective electron mass m=0.24me and vibrational energy spacing ℏω=0.08false0eV, which for simplicity is chosen to be the same for all states. The bridge and product minima are located at xnormalB=9nm and xnormalP=18nm, respectively, from the reactant, which corresponds to a typical length scale for quantum dots.…”
Instanton theory provides a semiclassical approximation for computing quantum tunnelling effects in complex molecular systems. It is typically applied to proton-transfer reactions for which the Born–Oppenheimer approximation is valid. However, many processes in physics, chemistry and biology, such as electron transfers, are non-adiabatic and are correctly described instead using Fermi’s golden rule. In this work, we discuss how instanton theory can be generalized to treat these reactions in the golden-rule limit. We then extend the theory to treat fourth-order processes such as bridge-mediated electron transfer and apply the method to simulate an electron moving through a model system of three coupled quantum dots. By comparison with benchmark quantum calculations, we demonstrate that the instanton results are much more reliable than alternative approximations based on superexchange-mediated effective coupling or a classical sequential mechanism.
This article is part of the theme issue ‘Chemistry without the Born–Oppenheimer approximation’.
“…This is directly related to the definition stated above in terms of energy, not only for spherical, but also for common QDs with lower, approximately cylindrical symmetry, if a 2D Bohr radius a 2D ≈ a B /2 is used. In such structures, the z-axis confinement defines the optical transition energy, while carrier states have the form of consecutive shells in the x-y plane very well described by the harmonic confinement model [5][6][7]. While for cylindrical symmetry eigenstates of radial harmonic oscillator are expected, in the case of QDs made of noncentrosymmetric semiconductors, strain-induced piezoelectric field breaks the symmetry.…”
Quantum confinement of electrons and holes in semiconductor nanostructures results in quantization of their energy levels with level spacing generally decreasing with the confinement length. The relation between these splittings and the energy of the electron-hole Coulomb interaction may serve as a measure of exciton confinement regime. We consider theoretically strongly in-plane asymmetric nanostructures, like InAs/AlGaInAs elongated quantum dots. Based on optical properties, we find a possible indication of coexistence of different confinement regimes for the two bright exciton states that couple to light polarized along the two nonequivalent axes distinguished by the structural asymmetry. Exciton lifetimes and their distinct dependences on energy derived here for the two confinement regimes are in good agreement with those of recently measured double exponential photoluminescence decays. Additionally, for highly elongated dots, one of the states exhibits properties typical for the weak confinement regime, which may have a significant impact on spin relaxation processes.
“…Der Abbildungsmechanismus des RTM basiert auf dem Vermessen des Tunnelstroms zwischen einer Spitze und der Probenoberfläche als Funktion der angelegten Spannung und der Position im Raum. Dadurch kann diese Technik nicht nur die topographischen Eigenschaften der Oberfläche auflösen, sondern auch ihre die elektronischen Eigenschaften spektroskopisch entschlüsseln (Abbildung ) . Diese Methode hat jedoch einen bedeutenden Nachteil.…”
Section: Abbunclassified
“…Die Farben beschreiben die Höhe der Mikroskopspitze über der Probe in Pikometern. In der AlAs‐Schicht sind Quantenpunkte aus InAs eingebaut, die als helle Strukturen erkennbar sind . b) Lokales Streumuster einer magnetischen Störstelle in einem Kupfer‐Einkristall .…”
A m Anfang des 20. Jahrhunderts zeichnete sich ab, dass sichtbares Licht und damit die klassische Mi kroskopie nicht ausreicht, Bilder aus der neu entdeckten Welt der Atome zu liefern. Um diese Grenze zu durchbrechen, wurden verschiedene Instrumente entwickelt. Das Transmissions-Elektronenmikroskop (TEM) nutzt beispielsweise den Welle-Teilchen-Dualismus von Elektronen, um atomare Strukturen aufzulösen. Wesentlich später gelang es Stefan Hell mit seinem STED (Stimulated Emission Depletion)-Mikroskop, Strukturen mit Photonen sichtbar zu machen, die kleiner als das Beugungslimit sind. Für die Visualisierung von Oberflächen auf kleinster Skala haben sich Rastersondenverfahren durchgesetzt. 1981 konnten Gerd Binnig und Heinrich Rohrer mit dem von ihnen erfundenen Rastertunnelmikroskop (RTM) erstmals die komplexe Rekonstruktion der Siliziumoberfläche im Realraum darstellen [1]. 1986 erhielten beide zusammen mit Ernst Ruska, dem Wegbereiter der Elektronenmikroskopie, den Nobelpreis für Physik. Der Abbildungsmechanismus des RTM basiert auf dem Vermessen des Tunnelstroms zwischen einer Spitze und der Probenoberfläche als Funktion der angelegten Spannung und der Position im Raum. Dadurch kann diese Technik nicht nur die topographischen Eigenschaften der Oberfläche auflösen, sondern auch ihre die elektronischen Eigenschaften spektroskopisch entschlüsseln (Abbildung 1) [2, 3]. Diese Methode hat jedoch einen bedeutenden Nachteil. Die gemessenen Ströme sind sehr klein und verlangen eine lange Mittelungszeit, was das Beobachten von schnell ablaufenden, dynamischen Prozessen unmöglich macht. Rein optische Methoden hingegen erlauben es, ultraschnelle Vorgänge zu messen. Möglich macht dies die Pump-Probe-Spektroskopie. Dabei wird das untersuchte System durch einen Pump-Laserpuls angeregt und in der Folge das abklingende Verhalten mit dem Probe-Laserpuls gemessen. Das Variieren der Zeit zwischen Pump-und Probepuls generiert Daten über den Ablauf eines schnellen Prozesses. Das zeitliche Auflösungsvermögen ist dabei von der Zeitdauer der Pulse begrenzt. Moderne Laseroszillatoren sind in der Lage, Impulse mit nur wenigen Femtosekunden (10 -15 s) Dauer routinemäßig zu generieren. Das ABB. 1 AUFNAHMEN MIT RASTERTUNNELMIKROSKOP (RTM) a) Rastertunnelmikroskopie-Aufnahme einer Heterostruktur aus der Schichtfolge GaAs/AlAs/GaAs in der Querschnittsgeometrie. Die Farben beschreiben die Höhe der Mikroskopspitze über der Probe in Pikometern. In der AlAs-Schicht sind Quantenpunkte aus InAs eingebaut, die als helle Strukturen erkennbar sind [2]. b) Lokales Streumuster einer magnetischen Störstelle in einem Kupfer-Einkristall [3].
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