Evidence of Quantum Resonance in Periodically-Ordered Three-Dimensional Superlattice of CdTe Quantum Dots

Abstract

Semiconductor quantum dot (QD) superlattices, which are periodically ordered three-dimensional (3D) array structures of QDs, are expected to exhibit novel photo-optical properties arising from the resonant interactions between adjacent QDs. Since the resonant interactions such as long-range dipole-dipole Coulomb coupling and short-range quantum resonance strongly depend on inter-QD nano space, precise control of the nano space is essential for physical understanding of the superlattice, which includes both of nano and bulk scales. Here, we study the pure quantum resonance in the 3D CdTe QD superlattice deposited by a layer-by-layer assembly of positively charged polyelectrolytes and negatively charged CdTe QDs. From XRD measurements, existence of the periodical ordering of QDs both in the lamination and in-plane directions, that is, the formation of the 3D periodic QD superlattice, was confirmed. The lowest excitation energy decreases exponentially with decreasing the nano space between the CdTe QD layers and also with decreasing the QD size, which is apparently indicative of the quantum resonance between the QDs rather than a dipole-dipole Coulomb coupling. The quantum resonance was also computationally demonstrated and rationalized by the orbital delocalization to neighboring CdTe QDs in the superlattice.

Передача энергии электронного возбуждения в масcиве квантовых точек CdS на квазидвумерной поверхности

“…Однако, как показывают данные ТЕМ, этого не происходит, поскольку КТ хорошо застабилизированы слоем ПАК. Наблюдаемое красное смещение полос поглощения в наших пленках можно объяснить гибридизацией зонных орбиталей электронов (1S e ) и дырок (1S 3/2h ) в результате сильного электронного взаимодействия [4,[6][7][8][9][10]. Это взаимодействие увеличивает делокализацию волновой функции пары e−h, уменьшая энергию размерного квантования при переходе с донора на акцептор.…”

“…Это взаимодействие увеличивает делокализацию волновой функции пары e−h, уменьшая энергию размерного квантования при переходе с донора на акцептор. Сильное взаимодействие между КТ, приводящее к туннелированию (квантовым резонансам), препятствует формированию диполей в центре КТ, поэтому диполь-дипольное взаимодействие не играет существенной роли уже при R av ≈ 2l [6]. Эффективность передачи энергии в массиве КТ растет с увеличением их концентрации, когда начинают формироваться кластеры КТ, как это следует из рис.…”

“…КТ из полупроводников II−VI, полученные в коллоидном растворе и осажденные на плоскую или выпуклую поверхность, имеют больше преимуществ перед полимерами или красителями при передаче энергии, поскольку являются химически более стабильными, а также благодаря размерному эффекту. В последнее время активно исследуются не массивы одиночных КТ, а так называемые их " строительные блоки" в связи с созданием структур с плотной упаковкой: двумерные (2D) пленки, трехмерные (3D) сверхрешетки, системы с каскадной передачей энергии (сascaded energy transfer) [2,[6][7][8][9][10][11][12]. В плотноупакованных массивах возникает сильная связь между КТ, приводящая к туннелированию квазичастиц через барьер, ширина и высота которого регулируются длиной и химической структурой связующего лиганда.…”

“…Понимание природы этой связи и возможность ее контролировать позволяют улучшить характеристики процессов переноса носителей в приборах на основе этих структур. На сегодня природа сильной связи и передача энергии по этому механизму недостаточно исследованы, и публикации включают лишь несколько структур на основе КТ CdS, CdSe и InP [6,7].…”

Self‐Assembly of Semiconductor Quantum Dots using Organic Templates

“…The photophysical properties of individual QD monomers can change in the assembled state of multiple QDs in concentrated solutions and solid materials, such as in two‐dimensional films and three‐dimensional superlattices . In such assembled states, an inter‐QD interaction can occur.…”