Direct propanol synthesis from CO₂, C₂H₄, and H₂ over Cs–Au/TiO₂ rutile: effect of promoter loading, temperature and feed composition

Abstract

Combining catalytic and characterisation studies with statistical data analysis for elucidating factors determining CO2 conversion to propanol with H2 and C2H4.

Alcohol Synthesis from CO2, H2, and Olefins over Alkali‐Promoted Au Catalysts—A Catalytic and In situ FTIR Spectroscopic Study

“…Thus, after comprehensive testing of several metals and supports, gold nanoparticles (Au NPs) supported on TiO 2 (anatase, rutile) or SiO 2 and doped with alkali metals (K, Cs) have been proven to catalyze all these reactions at temperatures between 200-250 8Ca nd pressure of 20 bar. [21] As these studies [17][18][19][20][21] focused on particular aspects for as elected catalysts ystem, ac omprehensive study is neededt o elucidatet he specific functiono ft he different alkali dopants and the different support materials in the alcohol synthesis reaction from CO 2 ,H 2 ,a nd C 2 H 4 .F urthermore, it is not clear if this approach has general relevance thati s, if it is also applicable for the synthesis of butanol from CO 2 ,H 2 ,and C 3 H 6 . This is caused by an enhanced ability of the TiO 2 -based catalysts for CO 2 activation, as concluded from in situ fourier-transform infrared (FTIR) spectroscopy and temporal analysiso fp roducts (TAP) studies.…”

“…[19] Comparing the performance of K-promoted catalysts, the SiO 2 -based catalysts showed higherC O 2 conversionst han their TiO 2 -based counterparts, whereas the undesired hydrogenationo fe thene was found to decrease with increasingKloading. [21] As these studies [17][18][19][20][21] focused on particular aspects for as elected catalysts ystem, ac omprehensive study is neededt o elucidatet he specific functiono ft he different alkali dopants and the different support materials in the alcohol synthesis reaction from CO 2 ,H 2 ,a nd C 2 H 4 .F urthermore, it is not clear if this approach has general relevance thati s, if it is also applicable for the synthesis of butanol from CO 2 ,H 2 ,and C 3 H 6 .…”

“…[9][10][11][12][13] Higher alcohols are synthesized by catalytic homologation of methanol or directly from CO 2 and alkenes in homogeneously catalyzed reactions. [17][18][19][20][21][22] Finding multifunctional catalysts for this reaction is challenging because the RWGS reaction runs above 300 8Co wing to thermodynamic constraints, but hydroformylationr equires lower temperatures. [17][18][19][20][21][22] Finding multifunctional catalysts for this reaction is challenging because the RWGS reaction runs above 300 8Co wing to thermodynamic constraints, but hydroformylationr equires lower temperatures.…”

“…[4,[14][15][16] Recently,w ei ntroduced an ew approachf or the direct synthesis of 1-propanol from CO 2 ,H 2 ,a nd C 2 H 4 by combining RWGS and C 2 H 4 hydroformylation to form propanal followed by its hydrogenation to 1-propanol, as demonstrated in Scheme 1. [17][18][19][20][21][22] Finding multifunctional catalysts for this reaction is challenging because the RWGS reaction runs above 300 8Co wing to thermodynamic constraints, but hydroformylationr equires lower temperatures. Thus, after comprehensive testing of several metals and supports, gold nanoparticles (Au NPs) supported on TiO 2 (anatase, rutile) or SiO 2 and doped with alkali metals (K, Cs) have been proven to catalyze all these reactions at temperatures between 200-250 8Ca nd pressure of 20 bar.…”

Improving the catalytic activity of Au/SiO₂ catalyst in the directly conversion of CO₂, C₂H₄ and H₂ using a new dual-reactor concept

“…Những sản phẩm gần đây được quan tâm là C2H4 và C3H6 vì các công nghệ sản xuất polimer và dược phẩm đã được phát triển mạnh cho các nguyên liệu cơ bản này từ ngành công nghiệp chế biến dầu khí [14]. Chính vì thế, nhóm nghiên cứu của tiến sĩ Kondratenko tại viện nghiên cứu LIKAT (Đức) đã chọn hướng chuyển hóa CO2 cùng với C2H4 và H2 thành C3H7OH bởi vì sản phẩm này có thể dễ dàng chuyển hóa thành C3H6 qua quá trình dehydration và C3H6 được sử dụng như là một nguyên liệu quan trọng trong công nghiệp polime [13,[15][16][17]. Stefan và các cộng sự là người đầu tiên sử dụng xúc tác nano vàng trên chất mang TiO2 vào phản ứng chuyển hóa trực tiếp CO2 với C2H4 và H2 thành 1propanol [5,13,[15][16][17], kết quả cho thấy 1-propanol có thể được hình thành với độ chọn lọc CO2 đạt gần 100% khi biến tính xúc tác trên cơ sở nano Au/TiO2 với kim loại kiềm như Cs, K. Họ đề xuất cơ chế phản ứng phức tạp thông qua 2 giai đoạn chính [13,15]: Ban đầu CO2 hấp phụ trên bề mặt chất mang tương tác với H2 thông qua phản ứng " water gas shift ngược" (reverse water gas shift -RWGS) để hình thành CO thông qua phản ứng (1); Tiếp đó CO mới hình thành sẽ tương tác với C2H4 và H2 thông qua quá trình hydroformyl hóa (Hydroformylation-HFL) ở áp suất cao để tạo thành propanal (propandehyde) (phản ứng 2); Cuối cùng là quá trình hydro hóa aldehyde để tạo ra propanol (phản ứng 3).…”