Desert dust characterization in Northern Africa, Middle East and Europe through regional dust modelling, and satellite-borne and ground-based observations

Abstract

The impact of mineral dust upon climate, ecosystems and air quality represents a major scientific and societal issue. The aim goals of the present Ph.D. Thesis are to evaluate the behaviour and to improve the forecasting skills of a regional dust model and to characterize the desert dust content in Northern Africa, Europe and Middle East.
 An aerosol characterization was performed using long-term series of aerosol optical depth (AOD) from AERONET sun photometers. The results showed that mineral dust was the most important constituent in Northern Africa and Arabia. Small particles were abundant in sites close to urban and industrial areas of Continental and Eastern Europe and Middle East, and important contributions of biomass burning were observed in the sub-Sahel region in winter. Desert dust transport to Southern Europe was observed from spring to autumn and decreasing with latitude with contributions above 40% to the aerosol column load. 
 Dust models are essential to complement dust-related observations, understand the dust processes and predict the impact of dust on air quality. Despite that the BSC-DREAM8b model has reached a level of delivering reliable operational dust forecasts, it is necessary to conduct an extensive evaluation of its behaviour. The BSC-DREAM8b and the original DREAM models and different research model versions were evaluated over Northern Africa, Mediterranean and Middle East using AERONET measurements and seasonal averages from satellite aerosol products. The model evaluation highlighted that BSC-DREAM8b and DREAM strongly underestimated the dust fields in the Sahel during winter and overestimated dust concentrations during spring rainy events in the Mediterranean. The introduction of new dry deposition scheme and an updates in the wet deposition scheme improved the long-range transport, although significant underestimation remained in the Sahel in winter. The inclusion of a preferential source mask improved the localization of the main North African sources and the long-range dust transport to Europe and Atlantic regions. The inclusion of a more physically-based dust emission scheme with a new soil texture database led to reasonably good results at source areas and subsequent long-range transport. In this case, the use of a preferential source mask didn¿t introduce significant improvements.
 The long-range dust transport over Europe was evaluated and analysed with an annual simulation of the CALIOPE air quality modelling system. CALIOPE includes CMAQ which calculates biogenic, anthropogenic and sea salt aerosol; and BSC-DREAM8b which provides desert dust. For the evaluation, we used daily PM10, PM2.5 and aerosol components from the EMEP/CREATE network; total, coarse and fine AOD from AERONET and seasonal averages from satellite aerosol products. Overall CALIOPE could reproduce reasonably well the daily variability of the main components and the seasonal aerosol patterns in Europe. However, the PM and AOD levels were underestimated. The most underestimated aerosol components were carbonaceous matter and secondary inorganic aerosols (SIA). A simple model bias correction based on the chemical composition observations was applied to the model simulation to provide an estimation of the spatial and seasonal distribution of aerosols over Europe. The simulated aerosol concentrations presented maximum values over the industrialized and populated areas of the Po Valley and the Benelux regions. SIA were dominant in the fine fractions representing up to 80% of the aerosol budget in latitudes beyond 40ºN. A second maximum was detected over Eastern and Southern Europe. High values in Southern Europe were linked to Saharan dust transport which contributed up to 40% of the total aerosol mass. Maxima dust seasonal concentrations were found between spring and early autumn. These results showed that desert dust is the main responsible of the exceedances of the PM10 EU air quality threshold in large areas south of 45ºN. Una gran quantitat de pols que és mobilitzada en les regions àrides del planeta, és injectada a l’atmosfera sota condicions meteorològiques favorables. A partir de mesures terrestres i de satèl·lit, a més a més d’estimacions obtingudes a partir de models, es calcula que en tot el planeta s’emeten entre centenars i milers de megatones de pols per any. L’impacte que té la pols mineral en el clima, els ecosistemes i la qualitat de l’aire, i per tant, en la salut humana i les activitats econòmiques, representa una qüestió social i científica de gran rellevància. La font més important d’emissió de pols mineral a nivell global és la regió del Sàhara.
 Els principals objectius de la present tesi doctoral són el d'avaluar el comportament i el de millorar les capacitats de predicció d'un model regional de pols així com el de caracteritzar el contingut de pols desèrtica en el nord d'Àfrica, Orient Mitjà i Europa. En aquest marc de treball, el model regional de pols BSC-DREAM8b i els fotòmetres de la xarxa internacional AERONET són les principals eines que seràn utilitzades en el transcurs de la present investigació. La comparació entre valors observats i simulats no pot ser adequadament entesa si les mesures no estan separades en els seus components fonamentals. Així, es va dur a terme una caracterització d'aerosols per al nord d'Àfrica, Europa i Orient Mitjà. Aquesta caracterització està basada en sèries d'espessor òptic d'aerosols (AOD; Aerosol Optical Depth en anglès) dels fotòmetres de la xarxa AERONET. L'anàlisi d'aquesta base de dades es va realitzar aplicant el mètode de Gobbi i co-autors. Aquest mètode gràfic permet deduir diferents propietats òptiques i físiques dels aerosols (com són el radi efectiu del mode fi i la contribució de les fraccions fines i gruixudes a l’AOD), a més a més, de diferenciar entre diferents processos que fan augmentar el valor de l’AOD com són la humidificació i/o coagulació de les fraccions fines o l'increment de partícules més gruixudes a causa de la
 presència de núvols. Els resultats van mostrar que la pols mineral és l'aerosol més important al nord d'Àfrica i Aràbia. En estacions properes a zones urbanes i industrials de regions continentals i de l'est d'Europa i Orient Mitjà es van observar partícules fines associades a fonts antropogèniques. També es van detectar importants contribucions en les fraccions fines degudes a la crema de biomassa a la zona del sub-Sahel durant l'hivern. El transport de pols desèrtica cap al sud d'Europa està associat a determinats patrons meteorològics estacionals. Com a resultat, en zones del sud d'Europa, la pols desèrtica es va observar entre primavera i tardor, i la seva contribució (que va arribar superar el 40%) decreixia cap a latituds més al nord. En aquest darrer cas, la pols desèrtica acostumava a trobar-se barrejada amb altres tipus d'aerosols d'origen antropogènic Els models de pols són essencials per complementar les observacions, entendre els processos associats al cicle de la pols i predir el seu impacte en les concentracions en superfície del material particulat (PM; Particulate Matter en anglès). En particular, els models regionals són adequats per a la simulació d'episodis individuals d’instrusió de pols desèrtica. Actualment, el model de pols BSC-DREAM8b és mantingut i desenvolupat en el Barcelona Supercomputing Center – Centre Nacional de Supercomputació (BSC-CNS). En els darrers anys, el model ha proporcionat prediccions diàries de concentracions de pols desèrtica en dos dominis: Nord d'Àfrica-Europa – Europa - Orient Mitjà i Àsia. A pesar que el BSCDREAM8b ha arribat a aconseguir una qualitat de pronòstic operacional capaç de
 reproduir els episodis d'intrusió saharians més importants que afecten al Mediterrani i Europa, és necessari avaluar el seu comportament en regions font de pols. 
 En aquest context, el model BSC-DREAM8b i la seva versió original, DREAM, així com diferents versions experimentals, van ser avaluats per a un cicle estacional complet utilitzant les dades de la xarxa AERONET i promitjos estacionals de productes d'aerosols de diferents satèl·lits pel Nord d'Àfrica, Orient Mitjà i Europa. Els resultats de l'avaluació del model van mostrar que tant el BSC-DREAM8b com el DREAM subestimaven les concentracions de pols a la regió del Sahel durant l'estació hivernal del Harmattan. Per contra, importants sobreestimacions en l'oest del Mediterrani es van detectar coincidint amb episodis plujosos a la primavera. L’inclusió d'un nou esquema de deposició seca a més de l'actualització de la relació de rentat en l'esquema de deposició humida del model, van aconseguir millores en el transport a llarga distància, en particular sobre el Mediterrani malgrat que les subestimacions a la zona del Sahel van continuar sent persistents a l'hivern. La introducció d'una màscara de fonts preferents basada en la topografia del terreny en l'esquema d'emissió va millorar la localització de les principals regions font en el Nord d'Àfrica. Com a conseqüència, es van observar millores en el transport de llarga distància cap a Europa i les regions Atlàntiques. La inclusió d'un nou esquema d'emissió (que inclou parametritzacions físiques més complexes) a més d'una nova base de dades de textura de sòls va aconseguir bons resultats en regions font així com en regions afectades pel transport de pols a llarga distància. En aquest cas, l’introducció d'una màscara de fonts preferents en l'esquema d'emissió no va mostrar significants millores en comparació dels valors observats.
 A Europa, es poden trobar diferents tipus d'aerosols associats a diferents fonts d'emissió (tant naturals com antropogèniques) que s’han de tenir en compte quan s'analitzen les contribucions dels aerosols sobre el continent europeu. El transport de pols sahariana cap a sud d'Europa va ser avaluat i analitzat mitjançant una simulació del sistema de modelització de qualitat de l'aire CALIOPE. El sistema de modelització CALIOPE integra un conjunt de models dels quals el BSC-DREAM8b i el model fotoquímic CMAQ proporcionen les estimacions d'aerosols. Per a l'avaluació de CALIOPE es van utilitzar diverses fonts de dades de xarxes en superfície (com la xarxa europea de qualitat de l'aire EMEP/CREATE i la xarxa de AERONET) i mitjanes estacionals de productes d'aerosols de satèl.lits. L'avaluació va mostrar que malgrat subestimar les concentracions d'aerosols, CALIOPE va ser capaç de capturar les variabilitats diàries observades en les estacions en superfície així com reproduir els patrons estacionals observats en els productes de satèl·lit. L'avaluació dels aerosols per components va mostrar que les espècies químiques amb major subestimació pel que fa a les observacions estaven associades a les fraccions fines de carbó elemental i orgànic així com els aerosols secundaris inorgànics (nitrats, sulfats i amoni). Com a resultat, es va aplicar un senzill mètode de correcció de l’error als resultats de la simulació basat en les observacions de la composició química per tal de mostrar una
 estimació espaial i temporal de la distribució dels diferents aerosols presents a Europa.
 L'anàlisi de d’aquesta simulació va mostrar que les màximes concentracions d'aerosols es localitzen a les zones poblades i industrialitzades del Benelux i de la Vall del Po. Aquests màxims estan associats a les fraccions fines compostes d'aerosols secundaris inorgànics (observant-se contribucions de més del 80%). Màxims secundaris es van detectar a l'est i sud d'Europa. Les altes concentracions en el sud d'Europa s’associaven al transport de pols sahariana que contribuïa en més d'un 40% al total de la massa en columna. Prop de la superfície, les màximes concentracions estacionals associades al transport de pols (> 30 microg/m3) van ser observades entre primavera i estiu. A més a més, els resultats de la simulació anual d'aerosols per Europa va mostrar que el transport de pols sahariana és el principal responsable de la superació del límit diari de PM10 establert per la Unió Europea
 (50 microg/m3) en extenses àrees al sud dels 45ºN.