Adsorption of CO2, N2, CH4, and their mixtures on silicalite: A critical evaluation of force fields

Abstract

The use of molecular simulation has been growing in engineering field moved not just by the advances on computational power but also on the availability of reliable software. One potential use of molecular simulation is related to the screening of materials for a specific application. The reliability of molecular simulation results depends on the trustworthiness of the force field used, what by engineering purposes should be as simple as possible. This work provides an evaluation of the potential accuracy cost of using simple generic force fields to predict the adsorption of CO2, CH4, N2 and their mixtures on MFI. We employed the GCMC technique for this investigation. Different models and force fields to describe adsorbates and adsorbent were tested. The force fields performances were estimated through comparison with available adsorption experimental data. Transferability was evaluated on the prediction of pure and mixtures adsorption on CHA, LTA and FER. The results showed that a simple force field presented similar performance when compared to a more sophisticated one.

Proposição de um campo de força simplificado para avaliação da capacidade adsortiva de estruturas organometálicas visando a captura de dióxido de carbono

“…Apesar do termo de contribuição eletrostática não ser considerado formalmente no potencial de Lennard-Jones; segundo Pertsin e Kitaigorodsky (1987), esse termo pode ser compensado dentro das contribuições dos coeficientes de dispersão (A) e repulsão (B). Esta consideração, foi observada na avaliação de diferentes campos de força na predição da adsorção de dióxido de carbono em zeólitas Arvelos et al (2020). observaram que o modelo simplificado constituído por um único centro de força, proposto porIwai et al (1995) para descrever o dióxido de carbono, foi capaz de predizer de modo similar a adsorção deste gás em zeólitas do tipo MFI, LTA, CHA e FER, quando comparado com outros modelos de 3 centros de força que incluiam interações eletrostáticas.Considerando as interações eletrostáticas e de longo alcance, o Método da soma de Ewald é o método mais empregado para a avaliação deste termo, embora seja computacionalmente dispendioso.…”

“…Adsorção binária de CO2/N2 (yCO2 = 0,5) em IRMOF-1 a 298 K ................. 120 vii Figura 4.52. viii LISTA DE TABELAS Tabela 2.1.Tabela 3.4. Parâmetros de todos os campos de força testados para as zeólitas(Arvelos et al, 2020) .Tabela 3.5. Dados experimentais utilizados para avaliação do desempenho dos modelos (Arvelos et al, 2020).…”

“…Parâmetros de todos os campos de força testados para as zeólitas(Arvelos et al, 2020) .Tabela 3.5. Dados experimentais utilizados para avaliação do desempenho dos modelos (Arvelos et al, 2020). .Tabela 3.6.…”

“….3.1.2. Avaliação dos campos de força na descrição da adsorção em zeólitasSegundoRomanielo et al (2020), zeólitas são adsorventes amplamente utilizados em processos baseados em adsorção. Tal fato faz com que vários estudos experimentais e de simulação molecular da adsorção de CO2, CH4 e N2 têm sido reportados na literatura.…”

“…Um interessante estudo sobre a potential perda de precisão com o uso de campos de força simplificados, na descrição da adsorção de CO2, CH4 e N2 e suas misturas na zeólita do tipo MFI foi conduzido. O campo de força proposto porJune et al (1990), o qual considera que as zeólitas possuem apenas um sítio de interação do tipo van Dados experimentais utilizados para avaliação do desempenho dos modelos (Arvelos et al, 2020).…”