Polydispersity analysis of asphaltene solutions in toluene

Sheu, Eric Y.; Liang, K. S.; Sinha, S. K.; Overfield, R. E.

doi:10.1016/0021-9797(92)90331-f

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“…In practice, for polydisperse systems such as asphaltene solutions [20,31], Guinier or Zimm approximations give the weight-average M w molecular weight of aggregates and the z-average radius of gyration R gz defined by the following expressions: (12) and (13) with M k , R k : the molar mass and radius of gyration of the k fraction, respectively.…”

Section: Polydispersity Effectsmentioning

confidence: 99%

Relation between Nanoscale Structure of Asphaltene Aggregates and their Macroscopic Solution Properties

Barré

Jestin

Morisset

et al. 2009

Oil & Gas Science and Technology - Rev. IFP

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Résumé -Relation entre nanostructure des agrégats d'asphaltène et les propriétés macroscopiques de leur solution -Certaines propriétés particulières de bruts pétroliers sont attribuées à leur fraction la plus dense, lourde et polaire : les asphaltènes. La compréhension de l'origine de ces propriétés repose sur une description structurale fine de ces fractions. Nous présentons une caractérisation des solutions d'asphaltène, à l'échelle du nanomètre, basée sur de nouvelles ou récentes expériences de diffusion de rayonnement (rayons X ou neutrons) à partir desquelles des paramètres structuraux des agrégats d'asphaltène (R g , M w et A 2 ) sont déduits. La dépendance de ces paramètres est compatible avec un modèle d'agrégats de type fractal de masse. Ce modèle rend compte de toute la variété de propriétés macroscopiques de ces solutions. En particulier, la prise en compte de l'aspect solvaté des agrégats permet de prédire la viscosité de solutions d'asphaltène en fonction de leur concentration. D'autre part, les asphaltènes s'adsorbent aux interfaces liquide-liquide et liquide-solide et forment des monocouches dont l'épaisseur est du même ordre de grandeur que la taille des agrégats de la solution. L'analyse des isothermes d'adsorption, les expériences de réflectivité des neutrons ainsi que les expériences de diffusion des neutrons en conditions d'extinction de contraste, mettent en évidence une densification des agrégats d'asphaltène dans la couche adsorbée relativement à leur état solvaté dans le volume. Enfin, la résultante des interactions attractives/répulsives entre agrégats peut être reliée à la stabilité relative d'émulsions d'eau dans l'huile et à la stabilité d'effluents d'hydroconversion. Cette approche de mise en relation entre structure et propriété permet d'asseoir et de justifier le modèle de fractal de masse qui est discuté. Abstract

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Section: Polydispersity Effectsmentioning

confidence: 99%

Relation between Nanoscale Structure of Asphaltene Aggregates and their Macroscopic Solution Properties

Barré

Jestin

Morisset

et al. 2009

Oil & Gas Science and Technology - Rev. IFP

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“…When described as discs, cylinders or spheres, asphaltenes can be considered as hard and non-fractal objects. Several authors compared asphaltenes in toluene to cylinder particles (Overfield et al, 1989) but the most general model used is a sphere (Sheu et al, 1992). In other studies, asphaltenes are compared to fractals objects of spherical form (Xu et al, 1995;Roux et al, 2001;Gawrys et al, 2002), discs or oblate cylinders (Thiyagaran et al, 1995;Bardon et al, 1996;Kilpatrick and Gawrys, 2005).…”

Section: Small Angle Neutron or X-ray Scattering (Sans Saxs)mentioning

confidence: 99%

“…14) and strongly depends on the origin of the studied asphaltenes and solvent used. Its value is estimated to approximately 4% in toluene (Fenistein, 1998), but can vary between 2% (Roux et al, 2001) and 8% (Sheu et al, 1992) according to the solvent.…”

Section: Small Angle Neutron or X-ray Scattering (Sans Saxs)mentioning

confidence: 99%

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Physicochemical Characterization of Petroleum Fractions: the State of the Art

Merdrignac¹,

Espinat²

2007

Oil & Gas Science and Technology - Rev. IFP

141

118

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Résumé -Caractérisation physico-chimique des produits lourds pétroliers : état de l'art -Les fractions pétrolières lourdes sont des fractions de haut point d'ébullition (350°C + ) enrichies en composés les plus polaires tels que les résines et les asphaltènes. Les asphaltènes contiennent une multitude de molécules d'aromaticité variable et dont les teneurs en hétéroatomes, métaux et groupements fonctionnels sont différentes. Les asphaltènes constituent un milieu hétérogène de molécules dispersées en terme de taille et de composition chimique. Il n'existe pas d'unité asphalténique unique. Divers modèles ont été proposés dans la littérature pour décrire ces structures (asphaltènes de type continental, de type archipel). Cette polydispersité confère aux asphaltènes des propriétés fondamentales telles que l'auto-association et l'agrégation. Face à cette complexité structurelle, la caractérisation des asphaltènes est loin d'être simple et se heurte à un choix limité de techniques analytiques. Des informations structurales moyennes sont obtenues, mais elles ne peuvent pas être représentatives de toute la variété chimique et structurale que peuvent contenir de telles matrices. L'état d'association des asphaltènes étant très sensible aux conditions opératoires (concentration, température, solvant), les résultats obtenus peuvent très fortement varier (de plusieurs ordres de grandeur) si les conditions expérimentales utilisées ne sont pas comparables. Les techniques faisant appel à des principes de mesure différents dans des conditions expérimentales différentes, les structures asphalténiques ne sont pas mesurées dans le même état d'agrégation. On distingue deux types de caractérisation pour l'analyse des produits lourds : la caractérisation chimique et colloïdale. La caractérisation chimique permet de définir la composition chimique, les principales fonctionnalités et l'état structural des métaux et hétéroatomes présents dans les macromolécules. Les principales techniques analytiques qui peuvent être utilisées sont l'HPLC, la pyrolyse, la RMN 13 C, les techniques spectroscopiques (IR, XPS, EXAFS, XANES), etc. La caractérisation colloïdale est plutôt utilisée pour appréhender l'état de dispersion des entités asphalténiques dans un bon solvant ou dans leur milieu dit naturel que constitue le brut. Les paramètres caractérisant l'état colloïdal sont en particulier la masse moléculaire, la polydispersité en masse ou en taille et l'état d'agrégation faisant intervenir des agrégats de dimensions très variables. Différentes techniques peuvent être employées telles que la spectrométrie de masse, la diffusion des rayons X et neutrons aux petits angles (SAXS, SANS), la RMN 1 H à gradient de champ (coefficient de diffusion), ainsi que diverses techniques de fractionnement (ultracentrifugation, fractionnement par solvant, chromatographie d'exclusion stérique). En amont de ces caractérisations, des étapes de fractionnement peuvent être réalisées afin de simplifier les matrices initiales trop complexes pour être caractérisées directeme...

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“…Une agrégation progressive fractale et solvatée des asphaltènes est observée à l'approche du seuil de floculation [6][7][8][9][10][11][12] et comparée aux modèles théoriques d'agrégation des colloïdes (DLCA, Diffusion Limited Cluster Aggregation, ou RLCA) [13][14][15][16][17]. Ces modèles prédisent la structure et la cinétique d'agrégation de particules qui s'agrègent sous l'effet d'un potentiel d'interaction attractif de portée limitée.…”

Section: Introductionunclassified